一、新萃取剂OMPPD的合成及其对铀(Ⅵ)的萃取研究(论文文献综述)
杨晓静[1](2020)在《胺基膦萃取剂对稀土及其伴生元素的萃取与分离》文中提出随着高科技产业的快速发展,全球对稀土及其化合物纯度的要求日益增加,如何从稀土矿物中提取和纯化稀土已成为科研工作者关注的焦点。钍和铀因其与稀土相似的化学性质而常常伴生于稀土矿物中,在稀土矿浸取过程中,这些放射性元素也会被浸出,这些杂质离子会对后续稀土的萃取分离造成影响。所以,寻找高效的分离铀和钍并回收稀土的方法是目前面临的主要问题。在现有分离纯化金属的技术中,溶剂萃取法因其高效性、设备简单、分离效率高、处理能力大而成为分离纯化稀土的重要手段。本论文研究了胺基膦萃取剂在硫酸介质中萃取分离稀土(Ⅲ)及其伴生元素钍(Ⅳ)和铀(Ⅵ)。具体工作内容如下:1.使用α-胺基膦酸酯萃取剂(2-乙基己基)胺基甲基膦酸二(2-乙基己基)酯(Cextrant 230,L)从硫酸介质中选择性萃取分离U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)。Cextrant 230在不同的酸度下对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)、RE(Ⅲ)、Al(Ⅲ)和Fe(Ⅲ)进行萃取,其萃取顺序为:U(Ⅵ)>Th(Ⅳ)>Fe(Ⅲ)>RE(Ⅲ)>Al(Ⅲ),且萃取率均随着酸度的增加而逐渐降低。并对铀的萃取进行了详细的研究,采用斜率法推导出Cextrant 230萃取U(Ⅵ)的机理为中性络合机理,萃合物为UO2SO4·2L,并通过红外光谱表征。探讨了温度对萃取过程的影响,结果表明该萃取过程是放热且自发的过程。将该萃取剂用于硫酸铝浸出离子吸附型稀土矿的模拟料液中,经过单级错流萃取,超过99%的放射性U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)被除去,这既改善了后续的萃取环境也避免了稀土产品被污染。2.研究了胺基膦酸萃取剂(2-乙基已基胺基)甲基膦酸单-2-乙基已基酯(HEHAMP,H2A2)在硫酸介质中对稀土的萃取性能。首先考查了平衡酸度对萃取稀土的影响,萃取顺序与大多数酸性萃取剂一致,Y(Ⅲ)的位置落在Ho(Ⅲ)、Er(Ⅲ)之间,萃取次序如下:Lu(Ⅲ)>Yb(Ⅲ)>Tm(Ⅲ)>Er(Ⅲ)>Y(Ⅲ)>Ho(Ⅲ)>Gd(Ⅲ)>La(Ⅲ)。采用斜率法确定HEHAMP在硫酸介质中萃取稀土的机理为阳离子交换机理,推导出萃合物的组成为RE(HSO4)2HA2,并通过红外光谱证实。以重稀土Yb(Ⅲ)和Lu(Ⅲ)为例,研究了萃取过程中温度的影响并计算出相应的热力学参数以及30%HEHAMP对稀土的饱和容量与反萃性能,结果表明该萃取过程是一个吸热自发的过程,30%HEHAMP对Yb(Ⅲ)和Lu(Ⅲ)的饱和负载量分别为37.37g/LYb2O3和40.12g/LLu2O3。盐酸是最佳的反萃剂,4mol/LHCl能有效的将Yb(Ⅲ)和Lu(Ⅲ)从有机相中反萃到水相溶液中,反萃率均超过90%。
王晨[2](2020)在《金属有机框架材料的制备及对金的吸附性能研究》文中研究表明黄金拥有非凡的理化特性,在电子,电信,航空,化学和医疗等高科技领域中发挥着重要作用。因此,从工业废料或者废水中回收金已经引起了极大的关注。本文通过改性锆基金属有机框架材料、制备新型锆基金属有机框架材料,合成了用于废水中金离子回收的吸附材料。通过pH、吸附时间、金离子浓度、重复利用次数对吸附性能的影响,并在实际废水中进行了吸附实验。通过研究吸附动力模型、等温吸附模型等考察了吸附机理,为实际废水中金的回收提供了理论基础。本文主要研究工作归纳如下:(1)本文首先制备了用于从废液中回收金的三种新型吸附材料,分别为5-氨基-2-巯基-1,3,4-噻二唑改性的锆基金属有机框架材料UiO-66-NH2(UiO-66-MTD),硫辛酸改性的锆基金属有机框架材料UiO-66-NH2(UiO-66-TA)和将2,2’-二硫代二苯甲酸作为有机配体合成的新型金属有机框架材料(DTDD-MOF),并通过场发射扫描电镜、红外光谱、热重和X光电子能谱仪对吸附剂进行了表征;(2)考察了pH、吸附时间、金离子浓度、重复利用次数和干扰离子的影响。研究结果表明,UiO-66-MTD在pH=6.0,吸附时间为120分钟对金离子的最大吸附量为:301.5 mg/g;UiO-66-TA的最佳吸附条件为pH=2.0,吸附时间为240分钟,最大吸附量为372 mg/g;DTDD-MOF在pH=2.0时,吸附平衡时间为900分钟,最大吸附量为1119 mg/g。UiO-66-MTD,UiO-66-TA和DTDD-MOF分别在循环使用3次、6次、5次后,吸附量无明显下降。UiO-66-MTD能从金、锌、锰、镁、镉、砷和钴的混合模拟溶液中选择吸附金离子,UiO-66-TA能从金、铅、锂、镁、铬、铁、锰、镉、铜、锌、铝、钴和镍的混合模拟溶液中选择吸附金离子,UiO-66-MTD能从金、铬、镁、铝、镍、铁、锌和铜的混合模拟溶液中选择吸附金离子。因此制备的三种吸附剂均具有良好的选择性和重复性;(3)研究了吸附动力学模型和等温吸附模型。吸附动力学模型研究结果表明:UiO-66-MTD、UiO-66-TA和DTDD-MOF对金的吸附均符合Pseudo-second-order模型,因此该吸附过程动力学限制性环节为化学吸附。等温吸附模拟结果研究表明,UiO-66-MTD、UiO-66-TA和DTDD-MOF对金离子的吸附均符合Langmuir模型,因此吸附过程属于单分子层化学吸附;(4)实验研究了吸附机理。Zeta电势、XPS和DFT计算结果表明,UiO-66-MTD、UiO-66-TA和DTDD-MOF对金离子的吸附机理均为螯合与离子交换作用。经研究得知,这些新型金吸附剂对金离子的吸附均基于螯合与离子交换作用。它们具有较高的吸附容量、良好的选择性并且可以循环使用。因此这些新型吸附剂在金离子回收利用应用方面具有广阔的应用前景。
雷云逸[3](2019)在《二(2-乙基己基)全氟丁酰胺(DEHFBA)萃取分离铀、钍的研究》文中研究指明溶剂萃取法是乏燃料后处理技术中浓缩与提纯U(VI)的重要方法之一,新萃取剂的研究和工艺流程的研究是溶剂萃取技术的两个重要方面。本文用氟原子取代二(2-乙基已基)丁酰胺(DEHBA)的丁酰基碳链上的氢原子,得到作为U(VI)、Th(IV)的新萃取剂二(2-乙基己基)全氟丁酰胺(DEHFBA)。首次研究了DEHFBA在硝酸介质中对U(VI)、Th(IV)的萃取性能,得到了比较好的实验结果。本论文同时研究了用天然植物茶叶渣对U(VI)、Th(IV)的吸附性能,发现茶叶渣对钍、铀有较好的吸附萃取效果,这对乏燃料后处理及矿山污染的处理,有很好的应用价值。本论文主要内容包括以下几个方面:1、以全氟丁酰氯、二异辛胺合成新萃取剂二(2-乙基己基)全氟丁酰胺(DEHFBA),并用红外光谱、核磁共振谱等手段对DEHFBA的结构进行了表征。2、研究了新萃取剂DEHFBA在硝酸介质中对U(VI)、Th(IV)的萃取行为,考察了萃取时间、稀释剂、萃取剂浓度、硝酸酸度、萃取温度等因素对萃取分配比的影响,本文选择比较廉价的苯作稀释剂,有利于DEHFBA稳定萃取;DEHFBA在硝酸介质中对U(VI)的萃取,要求p H越高越好,考虑到铀酰离子的水解条件,选择最佳萃取条件p H为3左右;DEHFBA在硝酸介质中对Th(IV)的萃取,酸溶液浓度在2~3 mol/L左右效果稍好。DEHFBA对U(VI)的有一定的萃取力,对Th的萃取力相对较弱。3、初步推断了DEHFBA对U(VI)、Th(IV)萃取机理,得出DEHFBA与UO2(NO3)2的萃合物为UO2(NO3)2·DEHFBA,分配比的对数与萃取剂浓度的对数两者之间的关系,斜率为非整数的直线关系,推测也可能有2UO2(NO3)2·DEHFBA存在;DEHFBA与Th(NO3)4的萃合物为Th(NO3)4·DEHFBA,也可能有2UO2(NO3)2·DEHFBA同时存在。研究得出DEHFBA对U(VI)、Th(IV)的萃取过程属于吸热过程。研究还发现,金属离子初始浓度低于0.0004 mol/L时,DEHFBA的萃取U性能稍优于DEHBA、TBP,但金属离子初始浓度高于0.0004 mol/L,DEHFBA的萃取性能并没有优越性。4、研究了DEHFBA的辐照稳定性,分析对比辐照前后DEHBA、DEHFBA对U(VI)的萃取行为,从萃取平衡时间、萃取剂浓度、水相酸度、金属离子浓度、萃取温度等因素考察分配比变化,结果表明,DEHFBA相比DEHBA具有更好的辐照稳定性。5、利用串级实验原理,研究了DEHFBA在硝酸介质中对U(VI)、Th(IV)的分离,得出优先考虑萃取U(VI)有利于两者分离。当U(VI)中含微量Th(IV),浓度比例为19:1时,可以达到较好的萃取分离;而当Th(IV)中含微量U(VI),浓度比例为9:1时,即可达到很好的分离。6、探讨了红、绿茶渣对U(VI)、Th(IV)吸附性能,研究了在硝酸介质中,吸附剂剂量、吸附时间、水相酸度、吸附温度等因素对红、绿茶渣吸附性能的影响。得出两种茶叶对U(VI)、Th(IV)的吸净率都能达到98%以上,在U(VI)的吸附研究过程中,绿茶渣比红茶渣容易达到吸附平衡,红茶渣对U(VI)的最大吸附量为70.094μg/mg,绿茶渣对U(VI)的最大吸附量为62.078μg/mg,在吸附过程中红茶渣表现出比绿渣更好的吸附性能。红、绿茶渣吸附U(VI)、Th(IV)的红外光谱分析研究,得出红、绿茶渣中的羰基和羟基及氨基表现出交换与络合。分析了红、绿茶对U(VI)、Th(IV)吸附的吸附模型,得出Freundlich等温吸附模型能更好地描述U(VI),Th(IV)在红茶渣上与绿茶渣上的吸附行为。
汪磊[4](2019)在《丙二酸四酰胺类萃取剂的合成及其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的萃取研究》文中认为近百年来人们对于能源的需求量急剧增加,各种能源短板与环境问题被暴露在我们的面前。通过与其它能源的对比研究显示,核能被认为是最具有潜力而且清洁、高效的能源。在核燃料循环过程中,乏燃料的后处理是重中之重,尤其是对于铀、钍等核燃料的回收。目前,以TBP为萃取剂的PUREX流程是比较成熟的乏燃料后处理流程,但由于TBP含磷易辐解等缺陷,我们仍有必要寻找更加合适优良的萃取剂。在本实验中我们以乙二胺、米氏酸、二正丁胺、二正己胺、二正辛胺等为原材料,使用两步合成法合成了三种不同碳链的同系列丙二酸四酰胺类萃取剂(TB-BisMA,TH-BisMA,TO-BisMA);利用核磁共振谱图、红外光谱图、质谱图对中间产物以及三种萃取剂的结构进行了表征;利用紫外-可见分光光度计研究了萃取剂种类、萃取平衡时间、稀释剂种类、所萃金属离子溶液酸度、萃取剂浓度、盐析剂浓度对萃取分配比的影响。实验结果表明:产物TH-BisMA在以煤油为稀释剂、水相酸度为5.0 M、萃取平衡时间为35 min为萃取条件的情况下萃取U(VI)的效果最好,其萃取分配比D可达113.47,这意味着萃取率可达99.00%,机理分析其为中性络合的萃取过程,TH-BisMA萃取U(VI)的配位比为1;产物TH-BisMA在以二甲苯为稀释剂、水相酸度为5.0 M、萃取平衡时间为40 min的萃取条件下,可以很好的萃取Th(IV),其萃取分配比可达到43.10,即萃取率可达97.00%,机理分析其也为中性络合的萃取过程,TH-BisMA萃取Th(IV)的配位比为2。在此过程中,我们也对比研究了TO-BisMA对U(VI)、Th(IV)的萃取效果,发现其在最优条件下的分配比分别为34.38,31.07,逊色于TH-BisMA的萃取效果。在此基础上,我们研究了TH-BisMA和TO-BisMA对于Eu(Ⅲ)的萃取效果,最佳萃取率分别为26.78%与7.40%,萃取效果并不理想。由此可见,TH-BisMA可以很好地萃取回收乏燃料后处理过程中的U(VI)、Th(IV),从而在核燃料循环过程中具有很大的应用前景。
舒期定[5](2018)在《HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究》文中进行了进一步梳理核能可持续发展依赖于铀资源利用的最大化以及核废物排放的最小化。在先进核燃料循环系统中,利用PUREX(Plutonium Uranium Recovery by EXtraction)流程对乏燃料中铀、钚进行分离回收并循环利用;将高放废液中具有α放射性且半衰期长的次锕系核素利用快中子轰击而嬗变成短寿命或稳定性核素,是减少高放废液排放、降低长期潜在性危害的根本途径。由于高放废液中存在较多的镧系元素,其含量约为次锕系核素的20倍,镧系元素比次锕系核素具有更大的中子吸收截面,更容易捕获中子,是中子毒物,从而降低次锕系核素嬗变效率。因此,在核素嬗变前,需将镧系元素与次锕系核素分离开来。但由于镧系收缩,使得镧系元素和次锕系核素具有相近的离子半径和相同的价态,它们的化学性质十分接近,分离非常困难;也是先进核燃料循环中关键技术难题之一。对于镧锕元素的分离,前人已有较多的理论和实验研究,并取得一些成果。在韦悦周等人前期的研究中,提出了基于萃取色层技术的MAREC(Minor Actinides Recovery by Extraction Chromatography)分离流程概念,对高放废液中核素及裂变产物具有较好的组分离性能。但是,实验发现该流程中次锕系核素与中等重量的稀土元素(Sm(III)、Eu(III)、Gd(III)、Tb(III))分离仍然是一大难题。本文主要利用常用且廉价的HDEHP萃取剂,将其担载到大孔硅基树脂SiO2-P中,形成固相萃取剂HDEHP/SiO2-P,探讨其对镧锕吸附分离的行为,重点研究其对次锕系核素与中稀土元素的吸附分离性能,从而进一步完善MAREC流程。研究发现,HDEHP/SiO2-P吸附剂具有固态萃取剂的诸多优点,如动力学快、相分离容易、操作简便等;对镧锕元素均具有较好的吸附性能。在一定酸度范围内,对Ce(III)和241Am(III)具有相似的吸附行为;对中稀土与241Am(III)具有比较理想的选择性,分离因子都能达到100左右。静态吸附研究发现,HDEHP/SiO2-P对Gd(III)和Ce(III)的吸附动力学均较快,在2 h内达动力学平衡,且均符合准二级动力学模型;对Gd(III)和Ce(III)的吸附等温线均满足弗兰德里希模型;对Gd(III)的热力学过程为自发的放热反应。Ce(III)作为241Am(III)的模拟元素,从HDEHP/SiO2-P上脱附条件较为温和;动态色谱分离实验表明,Ce(III)基本能与其它中稀土元素完全分离,进一步完善了MAREC流程。本文系统评价了HDEHP/SiO2-P的化学稳定性,实验发现,其具有良好的耐硝酸、耐热稳定性;同样具有优良的耐伽玛射线辐照稳定性。在空气、0.1 M和3 M硝酸等不同条件下吸收500 kGy的伽玛辐照后,均能保持良好的吸附和选择性,且泄露的有机物比例非常低。因此,HDEHP/SiO2-P作为一种固相萃取剂,具备在次锕系核素与中稀土元素分离流程中的应用潜力。在TALSPEAK液液萃取流程中,HDEHP常与其它萃取剂协同作用以改善适用范围和萃取效果。受TALSPEAK流程的启发,本文也将HDEHP与CMPO萃取剂混合担载到大孔硅基树脂SiO2-P中,形成不同比例的CMPO-HDEHP/SiO2-P混合型吸附剂,并在静态吸附下探讨其对稀土元素的吸附行为。研究发现,混合型吸附剂在低酸下主要是HDEHP起吸附作用,高酸时,主要是CMPO起吸附作用;低酸和高酸下都有较好的吸附能力,提高了吸附剂的酸度适用范围。但是,加入的CMPO萃取剂对Ln/An选择性无明显作用,却降低了HDEHP在固相吸附剂中的含量;因此,混合型吸附剂对Ln/An的分离性能不如单独使用HDEHP/SiO2-P时效果好。本文重点研究了HDEHP对稀土元素的吸附机理,运用UPLC-Q-TOF-MS技术对Ce(III)、Sm(III)、Eu(III)、Gd(III)、Tb(III)五种稀土离子与HDEHP所形成的配合物进行分析。研究发现,不同稀土离子与HDEHP形成不同的配合物结构:Ce(III)与HDEHP主要形成1:8的单金属核络合物;Sm(III)与HDEHP既能形成1:8的单金属核配合物,又有2:8的双金属核配合物;Eu(III)与HDEHP形成既有1:6的单金属核配合物又有2:8的双金属核配合物。与不同稀土元素形成不同的配合物是HDEHP具有选择性的原因。
吕延超[6](2018)在《XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd(Ⅱ)的基础特性研究》文中进行了进一步梳理核电的发展在给人类带来便利的同时也产生了大量的乏燃料,乏燃料的后处理过程还会产生大量的高放废物,高放废物虽然体积占比小,但其放射性量却高达99%,对人类和生态环境带来巨大的潜在性危害,成为阻碍核电发展的一大障碍。为降低其危害,基于分离-嬗变的思想,需要将这些长寿命高放射性废物分离出来进行进一步处理,使其变成稳定元素或短寿命核素。本文介绍了目前世界核电的发展状况和所面临的问题,总结了目前高放废物的主要分离方法和基于XAD系列树脂吸附剂的研究进展。设计并合成了6,6’-二(5,6-二庚基-1,2,4-三嗪-3)-(2,2’)-联吡啶(C7-BTBP)配体试剂。基于固定化真空灌注技术,安伯莱特XAD-7树脂为惰性载体制备了吸附材料C7-BTBP/XAD-7,并以SEM、N2-吸附解吸等温线和热重分析研究了其结构和稳定性。SEM、BET和热重量分析结果表明,C7-BTBP/XAD-7材料具有多孔结构,平均孔径为31.98 nm,并且稳定性较好。研究了C7-BTBP/XAD-7的吸附性能,考察了接触时间、温度、硝酸浓度对吸附材料吸附Pd(II)和其它元素的影响。实验结果表明:在298K,硝酸浓度为3M的条件下,C7-BTBP/XAD-7对Pd(II)的吸附在十分钟即可达到平衡;在298K,接触时间为120分钟的条件下,硝酸浓度由0.4M增加6.0M,在硝酸浓度为4M时吸附量最大;在硝酸浓度为3M,接触时间为120分钟的条件下,对Pd(II)的吸附随温度的增加而减小;吸附材料对Pd(II)的吸附等温线与Langmuir模型有很好的拟合。
卢鑫[7](2017)在《基于杯芳烃与偕胺肟的功能材料制备及其对金属离子分离特性研究》文中研究说明核能作为一种低碳、高效的清洁能源,受到人们的广泛关注。随着核电事业的发展,铀资源的需求急剧攀升,陆地铀资源已经不能满足核工业的需求,因此对海水、盐湖等水体中铀的分离提取有重要的意义。另一方面,随着核工业的飞速发展,大量的核废液也随之产生,核废液中仍含有大量的镧锕系金属离子。无论是从资源的可持续利用还是环境安全的角度考虑,对核废液中镧锕系金属离子的富集工作具有重大意义。因此,深入开展水体中镧锕系金属离子的分离提取工作是十分必要的。杯芳烃具有结构易修饰、离子识别能力强、辐照稳定性和热稳定性高等优点,因此在金属离子识别与提取的工作中有很好的应用前景。偕胺肟功能基团由氨基和肟基组成,因其对铀酰离子具有独特的螯合作用而广泛应用于铀酰离子的提取工作中。铕虽然是一种镧系元素,但具有与锕系元素相似的物化性质而常被用来模拟研究锕系元素,钕是一种稀土元素,具有较高的应用价值。本工作以铕、钕和铀为分离对象,基于杯芳烃和偕胺肟的独特性质,制备了六种分离材料并分别考察了它们对水溶液中Eu(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)和U(Ⅵ)的分离性能。结合课题组前期工作基础,选择四种羧基修饰杯芳烃衍生物为萃取剂,采用FT-IR,1H NMR和MS分别对这四种杯芳烃衍生物进行表征,然后以溶剂萃取法研究了在不同pH、萃取剂浓度和温度下这四种杯芳烃衍生物对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)的萃取行为。其中羧基修饰亚甲基桥杯[6]芳烃(C6ACOOH)对Eu(Ⅲ)和Nd(Ⅲ)的萃取能力最强。计算得到了焓变ΔH°、熵变ΔS°和吉布斯自由能ΔG°等萃取热力学参数。研究结果表明C6ACOOH对Eu(Ⅲ)的萃取是通过阳离子交换反应进行的,且该过程是一个放热过程。在萃取传质池中研究了C6ACOOH对Eu(Ⅲ)的吸附动力学,计算得到Eu(Ⅲ)在稀释剂氯仿中的传质系数为3.35×10-6 m/s,该动力学过程的八田数约在3.80×10-4-9.10×10-4范围内。通过研究转速、相体积比和离子浓度对初始萃取速率和八田数的影响,证明这个萃取反应是发生在有机相中的一个非常慢的反应,并通过计算分别得到了该反应的正逆反应速率常数。为了增强杯芳烃对铀酰离子的选择性提取能力,以腈基修饰亚甲基桥杯[8]芳烃(C8A-CN)为原料在羟胺的还原作用下将腈基转化为偕胺肟基,成功制得偕胺肟基修饰亚甲基桥杯[8]芳烃(C8A-AO),采用NMR,FT-IR,FE-SEM,XPS和TG等手段对其进行表征。考察了在铀酰离子浓度较低的溶液中(小于1 mg/L)C8A-AO对铀酰离子的吸附行为。研究了pH、接触时间、初始铀酰离子浓度和温度等因素对其吸附行为的影响。研究发现在偏中性溶液中,C8A-AO对铀酰离子的吸附率可达95%以上。初始铀酰离子浓度较低时,C8A-AO对铀酰离子的吸附具有很高的分布系数(Kd)。吸附机理研究发现该吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型。热力学研究表明该吸附过程是一个自发吸热的过程。通过模拟海水中吸附性能研究发现,C8A-AO是一种有潜在价值的海水提铀吸附剂。以活性碳纤维(ACFs)为基体,采用化学接枝法制备了偕胺肟基修饰的活性碳纤维(ACFs-AO),并以XPS、FE-SEM、元素分析、TG和BET等手段对材料进行表征。研究了pH、接触时间、初始铀酰离子浓度和温度等因素对ACFs-AO吸附铀酰离子的影响。研究发现ACFs-AO对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir模型。吸附结果表明ACFs-AO对铀酰离子的最大吸附量为191.6 mg/g与ACFs的70.52 mg/g相比明显提高,这主要归因于ACFs-AO材料表面偕胺肟基团与铀酰离子的螯合作用。热力学研究结果表明ACFs-AO吸附铀酰离子是一个自发吸热的过程。ACFs-AO在竞争离子共存的模拟核废液中具有较好的选择性吸附能力。并且ACFs-AO在循环再生后仍有较好的吸附能力。通过对比吸附前后溶液pH的变化和ACFs-AO的XPS结果,推测ACFs-AO吸附铀酰离子是通过材料表面偕胺肟基团氨基和羟基的孤电子对与铀酰离子的空轨道之间的螯合作用实现的。因此,ACFs-AO在从核废液中提取铀酰离子的工作中具有潜在的应用价值。新型高效分离材料的制备及性能研究为水溶液中Eu(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)和U(Ⅵ)的分离提取工作提供了坚实的理论基础和实验依据,同时为实现核工业中镧锕系元素的有效分离提供了新的研究思路。
李阳[8](2017)在《丁二酰胺基功能性离子液的合成表征以及对铀酰、钍、铕的萃取行为研究》文中进行了进一步梳理随着世界各国的经济快速发展,同时也带来了很多环境、能源等严重性社会问题,为了解决电力能源的需求问题,当代核工业正在快速发展,原料铀的处理工艺以及在核电后期的高放废液中的铀处理工艺都是引起广泛专注的,解决此类问题才能使核能走向更加宽广的应用前景,才能在未来更加长久地使用下去。本文采用新型的功能性离子液体进行萃取处理,作为一种新型的萃取手段,成为了多方关注的焦点,功能性离子液体用于萃取研究,主要发挥了离子液体低挥发性、低粘度、无毒无污染、可重复使用的优点,同时又具备特殊的萃取功能基团,实现萃取分离。本文合成并且表征了3-双(N,N-R基氨基甲酰基)-1-R’基咪唑NTf2功能性离子液萃取剂。本文涉及到的几种萃取剂合成原料简单易得,合成方法可以适用于大量合成,具有较好的工业使用前景。本文共合成了7种不同取代基的丁二酰胺类功能性离子液,并且通过有机合成过程中经常使用的高分辨质谱、红外光谱、核磁共振氢谱、碳谱对产物的结构进行了相应的表征确认。本文同时探究了不同功能性离子液体在常规有机溶剂作稀释剂,离子液作稀释剂,不使用稀释剂三种情况下的萃取情况,在不同酸度,不同浓度以及不同振荡时间下的萃取情况,反萃和重复使用。实验结果证明:首先合成了七种新型功能性离子液体,其中合成的丁二酰胺基离子液3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液在铀酰的萃取行为研究中表现出最好的效果,并且对钍和铕的萃取性能很差,有望应用于镧锕分离研究,其在没有稀释剂参与的情况下功能性离子液的萃取效果更好;在不同氢离子浓度的条件下对铀酰的萃取效果,表现出的趋势是当氢离子浓度越大,铀酰离子更加容易进行萃取;一定范围内延长振荡时间,功能性离子液体的萃取效果会增强,在70分钟时萃取达到平衡;功能性离子液阴离子不交换的基础上依旧具有较好的萃取性能;功能性离子液可多次重复利用。
赖毅[9](2016)在《新型二烷基酰亚胺萃取剂的合成与表征及其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取性能研究》文中认为磷酸三丁酯(TBP)已广泛应用于乏燃料后处理工艺及其他稀土元素的湿法冶金过程,并取得良好的萃取效果,但该类萃取剂仍然存在诸多缺陷。酰胺类萃取剂以其合成简便、耐辐照、不易水解、降解产物不影响萃取流程、能完全燃烧而无固体产物残留的优点为取代TBP提供了可能。本文以脂肪酸为原料,与酰氯化试剂氯化亚砜反应制备了中间体酰氯。在低温下氨水被酰氯酰化成另一种中间体脂肪酰胺。同碳链长度的两种中间体通过N-酰化反应就得到了具有对称结构的二烷基酰亚胺萃取剂。通过元素分析、傅立叶转换红外光谱、紫外光谱、核磁共振、高效液相质谱等手段对脂肪酰胺及二烷基酰亚胺化合物进行了表征。以新制备的一系列二烷基酰亚胺为萃取剂,研究其在硝酸介质中对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取性能。重点考察了振荡时间、温度、萃取剂浓度、硝酸浓度、稀释溶剂种类及萃取剂碳链长度等因素对萃取的影响,确定最佳萃取条件。以斜率法初步探索了该类萃取剂对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取机理。此外,还考察了两种金属离子的反萃行为。研究发现:(1)二烷基酰亚胺萃取剂在不同稀释溶剂中的萃取能力为四氯化碳>氯仿>甲苯≈煤油,考虑到四氯化碳的诸多缺点,氯仿更适合作为稀释溶剂。此外,该类萃取剂碳链长度对U(Ⅵ)的萃取影响不大,最佳条件下萃取分配比为7。但长碳链却不利于对Th(Ⅳ)的萃取,最佳条件下只能达到0.6。(2)随着硝酸浓度的增加,酰亚胺萃取剂对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取都呈现出先增大后减小的规律,这主要是硝酸的盐析效应与竞争萃取共同作用的结果。但在极低酸度下对UO22+的萃取却表现出反常的现象,这可能是因为在极低酸度下相当一部分铀酰离子水解沉淀,导致所计算的萃取分配比升高。在低酸度下,对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的反萃率都能达到50%以上,但在同酸度下Th4+的反萃率比UO22+高。(3)酰亚胺萃取剂对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取都是放热反应。低温有利于金属离子的萃取。萃取反应过程焓变值为?HU(Ⅵ)=-29.2 KJ·mol-1,?H Th(Ⅳ)=-16.49 KJ·mol-1。(4)斜率法实验初步表明酰亚胺萃取剂与UO22+主要以1:1的络合比采用单分子双齿配位的方式缔合。但与Th4+的络合比为1.7:1,配位较为复杂,尚不清楚其具体的配位方式,有待进一步研究。
黄清钢[10](2016)在《多取代双—丁二酰胺萃取剂的合成及其萃取U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的研究》文中认为随着经济社会的不断发展,能源消费大幅增加,现有能源消费模式对环境造成重大威胁。人类对环境保护的日益重视,特别是全球变暖可能造成的灾难前景,促使人们寻找新的能源,以保证人类的可持续发展。核电作为一种安全、经济、清洁能源,是应对全球气候变化的重要手段,得到了人们的普遍认可。制约核电发展的关键问题之一是核废料的处理,特别是高放废液的处理。目前广泛应用的PUREX流程是一种溶剂萃取流程,该流程以TBP作为萃取剂,完成了对乏燃料中铀和钚的回收再利用。TBP是含磷的化合物,其固有的缺点之一是,降解产物DBP和MBP会影响对裂片产物的去污。为了进一步改善后处理工艺流程,自上世纪60年代以来,科研工作者一直在寻找可代替TBP的萃取剂。本工作合成了一系列多取代双-丁二酰胺化合物,并用于萃取、分离锕系元素和镧系元素,初步探讨了其萃取机理。1、合成了9种不同取代基的双-丁二酰胺化合物,使用了红外光谱、核磁共振谱、高分辨质谱等手段对合成产物进行了表征。2、研究了9种双-丁二酰胺化合物在不同稀释剂中萃取铀酰的性能,结果发现在二甲苯、甲苯、四氯化碳中萃取效果较好,用二甲苯作稀释剂时,萃取效果最好的是TBDE-BisSCA,其萃取铀酰的机理为中性络合萃取,萃合物组成为UO2(NO3)2·TBDE-BisSCA。3、研究了乙基取代的双-丁二酰胺化合物在二甲苯中萃取钍的性能,结果发现萃取效果最好的是TBDE-BisSCA,其萃取规律与萃取铀酰相似,萃取机理为中性络合萃取,萃合物组成为Th(NO3)4·TBDE-BisSCA;该类化合物萃取铕的性能很差,可望用于镧锕分离。4、研究了乙基取代的双-丁二酰胺化合物在咪唑型离子液体中萃取铀酰的性能,结果发现在[Bmim]PF6中TODE-BisSCA的萃取效果最好,萃取机理为阳离子交换机理。
二、新萃取剂OMPPD的合成及其对铀(Ⅵ)的萃取研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、新萃取剂OMPPD的合成及其对铀(Ⅵ)的萃取研究(论文提纲范文)
(1)胺基膦萃取剂对稀土及其伴生元素的萃取与分离(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 萃取分离稀土、铀和钍常用的萃取剂及其研究进展 |
1.2.1 中性含膦(磷)类萃取剂 |
1.2.2 酸性萃取剂 |
1.2.3 胺类萃取剂 |
1.3 胺基膦萃取剂的国内外研究现状 |
1.3.1 国内研究现状 |
1.3.2 国外研究现状 |
1.4 目前常用萃取剂存在的问题 |
1.5 本文研究目的及主要内容 |
1.5.1 研究目的 |
1.5.2 研究的主要内容 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 萃取实验中料液的制备 |
2.2.2 萃取和反萃实验 |
2.2.3 实验相关参数 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 水相溶液酸度的测定 |
2.3.2 单一稀土离子浓度的测定 |
2.3.3 萃合物的结构分析 |
第3章 Cextrant230 在硫酸介质中选择性萃取分离U(Ⅵ)和Th(Ⅳ) |
3.1 引言 |
3.2 萃取剂的制备 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 平衡酸度对Cextrant230 萃取金属离子的影响 |
3.3.2 平衡酸度对N1923 萃取RE(Ⅲ)和Al(Ⅲ)的影响 |
3.3.3 萃取时间对萃取U(Ⅵ)的影响 |
3.3.4 Cextrant230 在硫酸介质中萃取U(Ⅵ)的机理研究 |
3.3.5 Cextrant230 和萃合物的红外光谱图 |
3.3.6 温度对Cextrant230 在硫酸介质中萃取U(Ⅵ)的影响 |
3.3.7 Cextrant230对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的饱和负载量 |
3.3.8 负载有机相的反萃实验 |
3.3.9 从模拟料液中选择性除去U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)并回收稀土 |
3.4 本章小结 |
第4章 HEHAMP在硫酸介质中萃取RE(Ⅲ)的研究 |
4.1 引言 |
4.2 萃取剂的制备 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 Cextrant230和HEHAMP萃取RE(Ⅲ)的比较 |
4.3.2 萃取时间对HEHAMP萃取RE(Ⅲ)的影响 |
4.3.3 平衡酸度对HEHAMP萃取RE(Ⅲ)的影响 |
4.3.4 盐析剂对HEHAMP萃取RE(Ⅲ)的影响 |
4.3.5 HEHAMP在硫酸介质中萃取RE(Ⅲ)的机理研究 |
4.3.6 HEHAMP及萃合物的红外光谱图 |
4.3.7 温度对HEHAMP在硫酸介质中萃取RE(Ⅲ)的影响 |
4.3.8 HEHAMP在硫酸介质中对RE(Ⅲ)的饱和容量 |
4.3.9 负载有机相中RE(Ⅲ)的反萃研究 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 实验结论 |
5.2 实验创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间取得的成果 |
致谢 |
作者简介 |
(2)金属有机框架材料的制备及对金的吸附性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 引言 |
1.1 金的介绍 |
1.1.1 金的基本性质和应用 |
1.1.2 金的资源现状 |
1.2 金的回收方法 |
1.2.1 金属置换法 |
1.2.2 电解法 |
1.2.3 溶剂萃取法 |
1.2.4 膜分离法 |
1.2.5 离子交换法 |
1.2.6 吸附法 |
1.3 金属有机框架材料的研究现状 |
1.3.1 金属有机框架材料 |
1.3.2 金属有机框架材料在吸附回收领域的应用 |
1.4 选题意义及本文内容 |
第二章 制备与表征 |
2.1 实验原料 |
2.2 吸附剂的制备 |
2.2.1 5-氨基-2-巯基-1,3,4-噻二唑改性UiO-66-NH_2(UiO-66-MTD) |
2.2.2 硫辛酸改性UiO-66-NH2(UiO-66-TA) |
2.2.3 2 ,2'-二硫代二苯甲酸作为有机配体合成新型金属有机框架材料(DTDD-MOF) |
2.3 实验设备及表征方法 |
2.4 吸附剂的表征 |
2.4.1 5-氨基-2-巯基-1,3,4-噻二唑改性UiO-66-NH2(UiO-66-MTD)的表征 |
2.4.2 硫辛酸改性UiO-66-NH2(UiO-66-TA)的表征 |
2.4.3 2,2’-二硫代二苯甲酸作为有机配体合成新型金属有机框架材料(DTDD-MOF)的表征 |
第三章 吸附性能研究 |
3.1 pH对吸附剂吸附金离子的影响 |
3.1.1 pH对 UiO-66-MTD吸附金离子的影响 |
3.1.2 pH对 UiO-66-TA吸附金离子的影响 |
3.1.3 pH对 DTDD-MOF吸附Au(III)的影响 |
3.2 吸附时间对吸附剂吸附性能的影响 |
3.2.1 吸附时间对UiO-66-MTD吸附金离子的影响 |
3.2.2 吸附时间对UiO-66-TA吸附金离子的影响 |
3.2.3 吸附时间对DTDD-MOF吸附金离子的影响 |
3.3 初始浓度对吸附剂吸附金离子的影响 |
3.3.1 初始浓度对UiO-66-MTD吸附金离子的影响 |
3.3.2 初始浓度对UiO-66-TA吸附金离子的影响 |
3.3.3 初始浓度对DTDD-MOF吸附金离子的影响 |
3.4 吸附材料在模拟废水中的应用 |
3.5 吸附材料的重复利用性 |
3.6 不同吸附剂对Au(III)的吸附性能比较 |
3.7 小结 |
第四章 吸附动力学模型 |
4.1 UiO-66-MTD吸附金离子的动力学模型 |
4.2 UiO-66-TA吸附金离子的动力学模型 |
4.3 DTDD-MOF吸附金离子的动力学模型 |
4.4 小结 |
第五章 等温吸附模型 |
5.1 UiO-66-MTD吸附金离子的等温吸附模型 |
5.2 UiO-66-TA吸附金离子的等温吸附模型 |
5.3 DTDD-MOF吸附金离子的等温吸附模型 |
5.4 小结 |
第六章 吸附机理 |
6.1 UiO-66-MTD的金离子吸附机理 |
6.2 UiO-66-TA的金离子吸附机理 |
6.3 DTDD-MOF的金离子吸附机理 |
6.4 小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(3)二(2-乙基己基)全氟丁酰胺(DEHFBA)萃取分离铀、钍的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 核能的利用 |
1.1.1 核能利用趋势 |
1.1.2 核能发展引起核燃料问题 |
1.2 核能工业中溶剂萃取技术的研究状况 |
1.2.1 工艺流程的研究 |
1.2.2 新萃取剂的研究现状及意义 |
1.3 本研究工作的意义 |
参考文献 |
第二章 萃取剂DEHFBA的合成及表征 |
2.1 引言 |
2.2 DEHFBA的合成 |
2.2.1 实验仪器及试剂 |
2.2.2 DEHFBA的合成反应 |
2.2.3 DEHFBA的纯化 |
2.2.4 新萃取剂的主要理化指标 |
2.3 DEHFBA的表征 |
2.3.1 DEHFBA产物的红外光谱 |
2.3.2 产物的核磁共振氢谱 |
2.3.3 产物的核磁共振氟谱 |
2.4 结论 |
参考文献 |
第三章 DEHFBA对UO_2~(2+)萃取性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂和仪器 |
3.2.2 分析方法 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 萃取条件的选择 |
3.3.2 二(2-乙基己基)氟代丁酰胺与UO_2~(2+)萃合物的确定 |
3.3.3 萃合物红外光谱图 |
3.3.4 DEHFBA与UO_2~(2+)萃合物晶体的培养 |
3.4 DEHFBA与DEHBA、TBP对UO_2~(2+)萃取性能的比较 |
3.5 结论 |
参考文献 |
第四章 DEHFBA对Th(IV)萃取性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 试剂和仪器 |
4.2.2 分析方法 |
4.2.3 实验步骤 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 萃取条件的优化 |
4.3.2 DEHFBA与Th(IV)萃合物的确定 |
4.3.3 萃合物红外光谱图 |
4.4 结论 |
参考文献 |
第五章 辐照对DEHBA、DEHFBA萃取UO_2~(2+)性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 实验仪器和试剂 |
5.2.2 辐照实验方法 |
5.2.3 分析方法 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 辐照前后DEHBA萃取性能的影响 |
5.3.2 辐照前后萃取剂DEHFBA对UO_2~(2+)萃取性能的研究 |
5.3.3 辐照对DEHFBA与 DEHBA萃取性能的比较 |
5.3.4 DEHBA与 DEHFBA辐照前后的光谱图分析 |
5.4 结论 |
参考文献 |
第六章 DEHFBA对U(VI)、Th(IV)萃取分离 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 实验仪器与试剂 |
6.2.2 水相/有机相中钍中铀的Br-PADAP分光光度法的测定 |
6.2.3 水相/有机相中微量U(VI)中Th(IV)的钍试剂分光光度法(U干扰条件下) |
6.3 实验结果与讨论 |
6.3.1 优先考虑Th(IV)的分离 |
6.3.2 优先考虑U(VI)的分离 |
6.4 结论 |
参考文献 |
第七章 绿茶渣与红茶渣对UO_2~(2+)吸附性能的研究 |
7.1 引言 |
7.2 实验部分 |
7.2.1 实验仪器及试剂 |
7.2.2 分析方法 |
7.2.3 茶叶的前处理 |
7.2.4 吸附实验 |
7.3 结果与讨论 |
7.3.1 不同条件对红、绿茶渣吸附性能的影响 |
7.3.2 茶叶渣最大吸附量qe的测定 |
7.3.3 红、绿茶渣吸附UO_2~(2+)红外光谱图 |
7.3.4 红、绿茶渣对铀的等温吸附模型分析 |
7.4 结论 |
参考文献 |
第八章 绿茶渣与红茶渣对Th(IV)吸附性能的研究 |
8.1 引言 |
8.2 实验部分 |
8.2.1 实验仪器及试剂 |
8.2.2 分析方法 |
8.2.3 茶叶的前处理 |
8.2.4 吸附实验 |
8.3 结果与讨论 |
8.3.1 不同条件红、绿茶渣对Th4+吸附性能的影响 |
8.3.2 红、绿茶渣吸附Th4+红外光谱图 |
8.3.3 红、绿茶渣对钍的等温吸附模型分析 |
8.4 结论 |
参考文献 |
第九章 结论与展望 |
9.1 结论 |
9.2 创新点 |
9.3 展望 |
作者在攻读博士学位期间公开发表的论文及专利 |
致谢 |
(4)丙二酸四酰胺类萃取剂的合成及其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的萃取研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 核能的发展 |
1.1.1 能源现状与环境压力 |
1.1.2 核能的出现 |
1.2 核燃料循环体系 |
1.3 乏燃料后处理 |
1.4 溶剂萃取法 |
1.4.1 溶剂萃取体系 |
1.4.2 萃取剂种类介绍 |
1.5 选题意义与研究方法 |
第二章 仪器与试剂 |
2.1 实验所用仪器 |
2.2 实验所用试剂 |
2.3 实验所用溶液的配制 |
2.3.1 HNO_3溶液的配制 |
2.3.2 UO_2(NO_3)_2溶液的配制 |
2.3.3 Th(NO_3)_4溶液的配制 |
2.3.4 Eu(NO_3)_3溶液的配制 |
2.3.5 含不同硝酸钠浓度的UO_2(NO_3)_2、Th(NO_3)_2和Eu(NO_3)_3溶液的配制 |
第三章 丙二酸四酰胺类萃取剂的合成途径及其表征 |
3.1 萃取剂合成方法与步骤 |
3.1.1 中间产物的合成 |
3.1.2 三种萃取剂的合成 |
3.2 中间产物与萃取剂的表征 |
第四章 丙二酸四酰胺类萃取剂对UO_2(NO_3)_2的萃取研究 |
4.1 实验方法 |
4.2 实验结果与讨论 |
4.2.1 TH-BisMA萃取UO_2(NO_3)_2的萃取结果讨论 |
4.2.1.1 萃取平衡时间的影响 |
4.2.1.2 稀释剂与酸度的影响 |
4.2.1.3 盐析剂浓度与萃取剂浓度的影响 |
4.2.1.4 萃取机理与总结 |
4.2.2 TO-BisMA萃取UO_2(NO_3)_2的萃取结果讨论 |
4.2.3 不同萃取剂的影响 |
第五章 丙二酸四酰胺类萃取剂对Th(NO_3)_4的萃取研究 |
5.1 实验方法 |
5.2 实验结果与讨论 |
5.2.1 TH-BisMA萃取Th(NO_3)_4的萃取结果讨论 |
5.2.1.1 萃取平衡时间的影响 |
5.2.1.2 稀释剂与酸度的影响 |
5.2.1.3 盐析剂浓度与萃取剂浓度的影响 |
5.2.1.4 萃取机理与总结 |
5.2.2 TO-BisMA萃取Th(NO_3)_4的萃取结果讨论 |
5.2.3 不同萃取剂的影响 |
第六章 丙二酸四酰胺类萃取剂对Eu(NO_3)_3的萃取研究 |
6.1 实验方法 |
6.2 实验结果与讨论 |
6.2.1 TH-BisMA萃取Eu(NO_3)_3的萃取结果讨论 |
6.2.2 TO-BisMA萃取Eu(NO_3)_3的萃取结果讨论 |
6.2.3 TH-BisMA萃取UO_2(NO_3)_2、Th(NO_3)_4、Eu(NO_3)_3的萃取效果 |
第七章 总结与展望 |
7.1 实验总结 |
7.2 实验展望 |
参考文献 |
在学期间研究成果 |
致谢 |
(5)HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 次锕系核素分离的研究进展 |
1.2.1 从高放废液中分离次锕系核素的难点 |
1.2.2 次锕系核素分离的主要流程概述 |
1.2.3 镧锕分离现阶段的研究进展 |
1.3 HDEHP在镧锕分离中的研究进展 |
1.4 乏燃料后处理中镧锕分离方法概述 |
1.4.1 液液萃取法 |
1.4.2 离子液体 |
1.4.3 固相萃取技术 |
1.5 本研究主要工作 |
第二章 HDEHP/SiO_2-P对镧锕元素的吸附分离研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验试剂与仪器 |
2.2.1 主要试剂 |
2.2.2 主要仪器 |
2.3 HDEHP/SiO_2-P固体吸附剂的合成及表征 |
2.4 Batch吸附实验 |
2.5 萃取色层分离实验 |
2.6 结果与讨论 |
2.6.1 固液比对吸附的影响 |
2.6.2 离子起始浓度对吸附的影响 |
2.6.3 次锕系核素与稀土离子的吸附分离研究 |
2.6.4 接触时间对吸附的影响 |
2.6.5 HDEHP/SiO_2-P吸附Gd(III)和 Ce(III)的动力学 |
2.6.6 HDEHP/SiO_2-P对 Gd(III)和 Ce(III)的吸附等温线 |
2.6.7 HDEHP/SiO_2-P吸附Gd(III)的热力学 |
2.6.8 稀土脱附性能研究 |
2.6.9 萃取色层分离实验研究 |
2.7 本章小结 |
第三章 CMPO-HDEHP/SiO_2-P混合型吸附剂吸附镧系元素研究 |
3.1 引言 |
3.2 CMPO-HDEHP/SiO_2-P混合型吸附剂的合成及表征 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 不同吸附剂对镧系元素的共同吸附 |
3.3.2 硝酸浓度对不同比例混合吸附剂吸附的影响 |
3.3.3 硝酸浓度对不同比例混合吸附剂分离能力的影响 |
3.3.4 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附动力学 |
3.3.5 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附等温线 |
3.3.6 CMPO-HDEHP(3:2)/SiO_2-P对 Gd(III)吸附热力学 |
3.4 本章小结 |
第四章 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的稳定性评价 |
4.1 引言 |
4.2 HDEHP/SiO_2-P固体吸附剂的稳定性评价实验 |
4.2.1 耐酸稳定性评价实验 |
4.2.2 耐热稳定性评价实验 |
4.2.3 耐辐照稳定性评价实验 |
4.2.4 其他化学分析实验方法 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐酸稳定性评价 |
4.3.2 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐热稳定性评价 |
4.3.3 HDEHP/SiO_2-P吸附剂的耐辐照稳定性评价 |
4.4 本章小结 |
第五章 HDEHP对镧系元素与次锕系核素吸附分离的机理探究 |
5.1 引言 |
5.2 UPLC-Q-TOF-MS法对HDEHP吸附稀土离子的机理分析 |
5.2.1 HDEHP与 Ce(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
5.2.2 HDEHP与 Sm(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
5.2.3 HDEHP与 Em(III)所形成的配合物及其质谱分析 |
5.3 HDEHP配合物的红外光谱 |
5.4 本章小结 |
第六章 全文总结与展望 |
6.1 本文主要结论 |
6.2 论文创新点 |
6.3 未来工作展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读博士学位期间发表的学术论文 |
(6)XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd(Ⅱ)的基础特性研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
abstract |
缩略词对照表 |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 核能的发展及面临的问题 |
1.3 高放废物的处理方法 |
1.3.1 沉淀法 |
1.3.2 膜分离法 |
1.3.3 离子交换法 |
1.3.4 溶剂萃取法 |
1.3.5 吸附法 |
1.3.6 萃取色谱法 |
1.4 XAD系列树脂吸附剂的研究进展 |
1.4.1 XAD-2 |
1.4.2 XAD-4 |
1.4.3 XAD-7 |
1.4.4 XAD-16 |
1.5 本文研究背景意义及研究内容 |
1.5.1 研究背景及意义 |
1.5.2 研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验主要试剂和仪器 |
2.1.1 主要试剂 |
2.1.2 主要仪器 |
2.2 C7-BTBP的合成 |
2.3 吸附材料C7-BTBP/XAD-7的合成 |
2.4 静态吸附实验 |
2.5 DFT计算 |
3 C7-BTBP/XAD-7的表征分析及其吸附Pd(Ⅱ)的基础特性研究 |
3.1 配体C7-BTBP的表征分析 |
3.1.1 C7-BTBP的FT-IR分析 |
3.1.2 C7-BTBP的1H-NMR分析 |
3.1.3 C7-BTBP的质谱分析 |
3.1.4 C7-BTBP的元素分析 |
3.2 C7-BTBP/XAD-7复合材料的表征分析 |
3.2.1 SEM表征 |
3.2.2 BET表征 |
3.2.3 热重量分析法 |
3.3 接触时间对金属离子的吸附影响 |
3.4 硝酸浓度对吸附材料吸附性能的影响 |
3.5 温度对吸附材料吸附性能的影响 |
3.6 C7-BTBP/XAD7对Pd(Ⅱ)的吸附机理 |
3.7 不同Pd浓度的吸附研究及其与吸附等温线的相关关系 |
3.8 本章小结 |
4 结论与展望 |
4.1 主要研究结论 |
4.2 展望 |
参考文献 |
作者简历 |
(7)基于杯芳烃与偕胺肟的功能材料制备及其对金属离子分离特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 镧锕系金属离子分离研究进展 |
1.2.1 化学沉淀法 |
1.2.2 溶剂萃取分离法 |
1.2.3 生物处理法 |
1.2.4 电化学法 |
1.2.5 离子交换法 |
1.2.6 吸附法 |
1.3 杯芳烃简介 |
1.3.1 杯芳烃合成与修饰 |
1.3.2 杯芳烃对镧锕系金属离子的识别作用 |
1.4 偕胺肟基材料的研究进展 |
1.4.1 偕胺肟基吸附材料概况 |
1.4.2 偕胺肟对铀酰离子的吸附机理 |
1.5 本论文研究意义与主要工作内容 |
参考文献 |
第2章 羧基修饰杯芳烃衍生物的合成及其对铕离子和钕离子萃取性能的研究 |
2.1 引言 |
2.2 实验试剂与仪器 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器 |
2.3 实验部分 |
2.3.1 羧基修饰亚甲基桥杯芳烃衍生物的合成 |
2.3.2 羧基修饰硫桥杯芳烃衍生物的合成 |
2.4 羧基修饰杯芳烃衍生物的表征 |
2.4.1 羧基修饰亚甲基桥杯[4]芳烃的表征 |
2.4.2 羧基修饰亚甲基桥杯[6]芳烃的表征 |
2.4.3 羧基修饰硫桥杯[4]芳烃的表征 |
2.4.4 羧基修饰硫桥杯[6]芳烃的表征 |
2.5 羧基修饰杯芳烃衍生物对铕和钕离子萃取性能的研究 |
2.5.1 萃取实验方法 |
2.5.2 pH对萃取性能的影响 |
2.5.3 萃取剂浓度对萃取性能的影响 |
2.5.4 萃取机理的研究 |
2.5.5 温度对萃取性能的影响及热力学研究 |
2.5.6 萃取过程动力学的研究 |
2.6 本章小结 |
参考文献 |
第3章 偕胺肟基修饰杯[8]芳烃材料的制备及其对铀酰离子吸附性能的研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器 |
3.2.3 材料的制备 |
3.2.4 材料的表征方法 |
3.2.5 吸附实验 |
3.3 材料的表征结果与分析 |
3.3.1 FT-IR分析 |
3.3.2 NMR分析 |
3.3.3 MS分析 |
3.3.4 XPS分析 |
3.3.5 SEM分析 |
3.3.6 TG分析 |
3.4 材料对铀酰离子的吸附性能研究 |
3.4.1 pH对吸附性能的影响 |
3.4.2 接触时间对吸附性能的影响 |
3.4.3 铀酰离子浓度对吸附性能的影响 |
3.4.4 温度对吸附性能的影响 |
3.4.5 C8A-AO对铀酰离子吸附选择性的研究 |
3.4.6 C8A-AO对铀酰离子吸附机理的研究 |
3.5 本章小结 |
参考文献 |
第4章 偕胺肟基修饰活性碳纤维材料的制备及其对铀酰离子吸附性能的研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 实验仪器 |
4.2.3 材料的制备 |
4.2.4 材料的表征方法 |
4.2.5 吸附实验 |
4.3 材料的表征结果与分析 |
4.3.1 XPS分析 |
4.3.2 元素分析 |
4.3.3 SEM分析 |
4.3.4 TG分析 |
4.3.5 BET分析 |
4.4 材料对铀酰离子的吸附性能研究 |
4.4.1 pH对吸附性能的影响 |
4.4.2 接触时间对吸附性能的影响 |
4.4.3 铀酰离子浓度对吸附性能的影响 |
4.4.4 温度对吸附性能的影响 |
4.4.5 ACFs-AO对铀酰离子吸附选择性的研究 |
4.4.6 吸附剂再生研究 |
4.4.7 吸附机理的研究 |
4.5 本章小结 |
参考文献 |
结论 |
攻读学位期间发表论文与研究成果清单 |
致谢 |
作者简介 |
(8)丁二酰胺基功能性离子液的合成表征以及对铀酰、钍、铕的萃取行为研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 我国环境现状 |
1.1.1 大气污染 |
1.1.2 水体污染 |
1.1.3 土壤污染 |
1.2 我国能源开发与新能源发展 |
1.2.1 化石能源占主导 |
1.2.2 核能快速发展 |
1.3 核燃料循环概述 |
1.3.1 核燃料循环 |
1.3.2 溶剂萃取 |
1.3.3 TBP的应用 |
1.4 离子液简介 |
1.4.1 离子液 |
1.4.2 离子液的应用 |
1.4.3 功能性离子液的应用 |
1.4.4 离子液体的分类 |
1.4.5 萃取剂的分类 |
1.5 本课题研究内容和意义 |
第二章 丁二酰胺基功能性离子液的合成及表征 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验室仪器及设备 |
2.2.3 实验处理方法 |
2.3 合成步骤 |
2.3.1 产物骨架 |
2.3.2 3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成 |
2.3.3 3-双(N,N-己基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成 |
2.3.4 3-双(N,N-辛基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成 |
2.3.5 3-双(N,N-乙基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液以及 3-双(N,N-乙基氨基甲酰基)-1 丁基咪唑六氟磷酸功能性离子液的合成 |
2.3.6 3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1 己基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液,3-双(N,N-丁基氨基甲酰基)-1 辛基咪唑双三氟甲磺酰功能性离子液的合成 |
2.3.7 功能性离子液体密度测定实验 |
2.4 本章小结 |
第三章 丁二酰胺基功能离子液对铀酰、钍、铕、的萃取研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验材料 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 本实验过程所使用的实验仪器见下表 |
3.3 萃取准备 |
3.3.1 硝酸铀酰母液的配制 |
3.3.2 偶氮胂(III)的配制 |
3.3.3 硝酸钍母液的配制 |
3.3.4 硝酸铕母液的配制 |
3.3.5 不同酸度的硝酸铀酰的配制 |
3.4 萃取方法 |
3.5 萃取结果讨论 |
3.5.1 工作曲线的绘制 |
3.5.2 萃取平衡时间 |
3.5.3 酸度对萃取的影响 |
3.5.4 不同R基萃取剂对铀酰的萃取结果 |
3.5.5 不同R’基萃取剂对铀酰的萃取结果 |
3.5.6 溴离子功能性离子液对铀酰的萃取效果 |
3.5.7 功能性离子液对钍的萃取效果比较 |
3.5.8 功能性离子液对铕的萃取效果的比较 |
3.5.9 分离因数 |
3.5.10 不同相比对铀酰萃取效果的影响 |
3.5.11 铀酰浓度对离子液萃取的影响 |
3.5.12 功能性离子液的反萃和重复萃取研究 |
3.5.13 萃取机理 |
3.6 本章小结 |
第四章 结论与展望 |
一 主要结论 |
二 研究展望 |
参考文献 |
在学期间的研究成果 |
致谢 |
(9)新型二烷基酰亚胺萃取剂的合成与表征及其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 前言 |
1.1 选题依据与研究意义 |
1.2 溶剂萃取理论 |
1.2.1 萃取平衡理论 |
1.2.2 萃取动力学理论 |
1.2.3 萃取热力学理论 |
1.2.4 影响萃取效率的主要因素 |
1.3 萃取剂的设计合成及其在溶剂萃取中的地位 |
1.4 溶剂萃取在锕系元素分离富集应用 |
1.5 酰胺类萃取剂 |
1.5.1 N,N-双取代酰胺类萃取剂(单酰胺) |
1.5.2 N,N,N’,N’-四取代双酰胺萃取剂(二酰胺) |
1.5.3 环状酰胺类萃取剂 |
1.6 研究工作的提出及其内容 |
第二章 酰氯与酰胺的合成 |
2.1 实验试剂、仪器 |
2.1.1 实验原料和试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.1.3 分析测试方法 |
2.2 酰氯的合成 |
2.2.1 正丁酰氯 |
2.2.2 正戊酰氯 |
2.2.3 正己酰氯 |
2.2.4 正庚酰氯 |
2.3 脂肪酰胺的合成 |
2.3.1 正丁酰胺 |
2.3.2 正戊酰胺 |
2.3.3 正己酰胺 |
2.3.4 正庚酰胺 |
2.3.5 酰胺的图谱解析 |
2.3.6 脂肪酰胺的理化性质及元素分析 |
2.4 小结 |
第三章 二烷基酰亚胺的合成与表征 |
3.1 实验试剂、仪器 |
3.1.1 实验试剂 |
3.1.2 实验仪器 |
3.1.3 分析测试方法 |
3.2 二烷基酰亚胺合成 |
3.2.1 二丙酰亚胺 |
3.2.2 二正丁酰亚胺 |
3.2.3 二正戊酰亚胺 |
3.2.4 二正己酰亚胺 |
3.2.5 二正庚酰亚胺 |
3.2.6 二烷基酰亚胺的纯化 |
3.2.7 二烷基酰亚胺的图谱解析 |
3.2.8 二烷基酰亚胺的理化性质及元素分析 |
3.3 小结 |
第四章 二烷基酰亚胺萃取U(Ⅵ)性能研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验试剂及主要仪器 |
4.1.2 储备溶液的配制 |
4.1.3 U(Ⅵ)的分析方法 |
4.1.4 偶氮胂Ⅲ法测铀(Ⅵ)最大吸收波长的确定 |
4.1.5 U(Ⅵ)标准曲线的绘制 |
4.1.6 萃取实验步骤 |
4.1.7 U(Ⅵ)的反萃取 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 振荡时间对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.2 硝酸浓度对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.3 萃取剂浓度对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.4 温度对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.5 盐析剂对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.6 不同稀释溶剂和萃取剂对U(Ⅵ)萃取分配比的影响 |
4.2.7 U(Ⅵ)的反萃取 |
4.3 小结 |
第五章 二烷基酰亚胺萃取TH(Ⅳ)性能研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验试剂及主要仪器 |
5.1.2 储备溶液的配制 |
5.1.3 Th(Ⅳ)的分析测试方法 |
5.1.4 偶氮胂Ⅲ法测Th(Ⅳ)最大吸收波长的确定 |
5.1.5 Th(Ⅳ)标准曲线的绘制 |
5.1.6 萃取实验步骤 |
5.1.7 Th(Ⅳ)的反萃取 |
5.2 实验结果 |
5.2.1 振荡时间对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.2 硝酸浓度对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.3 萃取剂浓度对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.4 温度对对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.5 盐析剂对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.6 不同稀释溶剂和萃取剂对Th(Ⅳ)萃取分配比的影响 |
5.2.7 Th(Ⅳ)的反萃取 |
5.3 小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录 攻读硕士期间科研成果 |
(10)多取代双—丁二酰胺萃取剂的合成及其萃取U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 中国核能新时代 |
1.2 核燃料循环 |
1.3 溶剂萃取法 |
1.4 新型萃取剂研究进展 |
1.4.1 有机磷类萃取剂 |
1.4.2 酰胺类萃取剂 |
1.4.3 亚砜类萃取剂 |
1.4.4 吡唑啉酮类萃取剂 |
1.4.5 冠醚类,杯芳烃类等其它萃取剂 |
1.5 离子液体 |
1.6 研究思路与意义 |
第二章 多取代双-丁二酰胺萃取剂的合成与表征 |
2.1 引言 |
2.2 实验材料 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器及设备 |
2.3 合成方法 |
2.3.1 TBDM-BisSCA的合成 |
2.3.2 THDM-BisSCA的合成 |
2.3.3 TODM-BisSCA的合成 |
2.3.4 TBDE-BisSCA的合成 |
2.3.5 THDE-BisSCA的合成 |
2.3.6 TODE-BisSCA的合成 |
2.3.7 TBDi-P-BisSCA的合成 |
2.3.8 THDi-P-BisSCA的合成 |
2.3.9 TODi-P-BisSCA的合成 |
第三章 多取代双-丁二酰胺萃取剂在常规溶剂中对铀酰,钍,铕的萃取研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验材料 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器及设备 |
3.2.3 溶液配制 |
3.3 实验方法 |
3.4 实验结果和讨论 |
3.4.1 常规溶剂中对铀酰的萃取研究 |
3.4.2 乙基取代的多取代双-丁二酰胺萃取剂在常规溶剂中对钍的萃取研究 |
3.4.3 乙基取代的多取代双-丁二酰胺萃取剂在常规溶剂中对铕的萃取研究 |
3.5 本章小结 |
第四章 多取代双-丁二酰胺萃取剂在离子液体中对铀酰的萃取研究 |
4.1 引言 |
4.2 咪唑型离子液体的合成 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 合成方法 |
4.2.3 结构表征 |
4.3 乙基取代的多取代双-丁二酰胺萃取剂在离子液中对铀酰的萃取研究 |
4.3.1 萃取平衡时间 |
4.3.2 不同离子液体对萃取的影响 |
4.3.3 不同萃取剂对萃取的影响 |
4.3.4 不同浓度萃取剂对萃取的影响 |
4.3.5 不同阴阳离子对萃取的影响 |
4.3.6 萃取机理 |
4.4 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
参考文献 |
在学期间的研究成果 |
致谢 |
四、新萃取剂OMPPD的合成及其对铀(Ⅵ)的萃取研究(论文参考文献)
- [1]胺基膦萃取剂对稀土及其伴生元素的萃取与分离[D]. 杨晓静. 长春理工大学, 2020(01)
- [2]金属有机框架材料的制备及对金的吸附性能研究[D]. 王晨. 昆明理工大学, 2020(04)
- [3]二(2-乙基己基)全氟丁酰胺(DEHFBA)萃取分离铀、钍的研究[D]. 雷云逸. 上海大学, 2019(02)
- [4]丙二酸四酰胺类萃取剂的合成及其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的萃取研究[D]. 汪磊. 兰州大学, 2019(08)
- [5]HDEHP/SiO2-P对镧锕元素的吸附分离行为及其机理研究[D]. 舒期定. 上海交通大学, 2018(01)
- [6]XAD-7基BTBP配体灌注材料的制备及其吸附Pd(Ⅱ)的基础特性研究[D]. 吕延超. 中国计量大学, 2018(02)
- [7]基于杯芳烃与偕胺肟的功能材料制备及其对金属离子分离特性研究[D]. 卢鑫. 北京理工大学, 2017
- [8]丁二酰胺基功能性离子液的合成表征以及对铀酰、钍、铕的萃取行为研究[D]. 李阳. 兰州大学, 2017(02)
- [9]新型二烷基酰亚胺萃取剂的合成与表征及其对U(Ⅵ)和Th(Ⅳ)的萃取性能研究[D]. 赖毅. 东华理工大学, 2016(12)
- [10]多取代双—丁二酰胺萃取剂的合成及其萃取U(Ⅵ),Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的研究[D]. 黄清钢. 兰州大学, 2016(11)