一、Cr~(3+)电化学氧化过程的电流效率研究(论文文献综述)
黄琳琳[1](2021)在《网状钛基DSA电极构建及电催化降解苯酚性能与机制研究》文中认为电催化氧化系统性能的提升是电化学水处理技术的研究热点,而电极系统的催化活性、稳定性和传质性能是最重要的特性,且均与电极结构和材料密切相关。形稳电极(Dimensionally Stable Anode,DSA)以其较好稳定性得到广泛的关注,Ti/SnO2-Sb作为DSA的一种因其较好的电催化活性成为了电催化领域研究热点。本文以网状钛(Ti)基电极电催化降解苯酚的性能及机制研究为主要内容,从网状钛基体对Ti/SnO2-Sb电极性能的影响与作用机制、网状二氧化钛纳米管(M-TiO2-NTs)基体对Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极稳定性和催化性能影响、网状Ti阴极对污染物传质及转化过程的影响等开展了系统研究,并对网状Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb阳极和网状阴极组成的电催化体系促进苯酚降解机制展开了深入研究。使用网状钛金属代替传统的平板钛金属作为制备Ti/SnO2-Sb电极的基体,深入分析了网状钛基体金属阳极性能的特点与优势。与平板钛基体金属阳极相比(P-Ti/SnO2-Sb),使用钛网金属制备的网状钛基体二氧化锡电催化电极(M-Ti/SnO2-Sb)表面裂纹少且形貌较致密,具有较低的电荷转移内阻(9.49Ω)、较大的活性表面积(74.88 cm2)以及较高的电极表面吸附氧含量(17.41%),这些特性促进了M-Ti/SnO2-Sb产生更多的?OH。COMSOL模拟结果表明:网状的基体结构强化了M-Ti/SnO2-Sb电极附近流体的扰动,促使系统传质系数提高,是P-Ti/SnO2-Sb时的1.67倍。在电流密度为10 m A/cm2时,M-Ti/SnO2-Sb降解苯酚的TOC去除率和矿化电流效率(MCE)较P-Ti/SnO2-Sb高出21.6%和9.95%,电极寿命是P-Ti/SnO2-Sb的1.89倍。为进一步提高网状钛金属阳极的电催化效能,采用阳极氧化法在网状Ti基体表面原位合成二氧化钛纳米管阵列(M-TiO2-NTs),研究了M-TiO2-NTs基体对Ti/SnO2-Sb(M-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb)电催化性能及稳定性的影响,并与钛网阳极M-Ti/SnO2-Sb和平板钛基体的二氧化钛阵列/二氧化锡电极(P-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb)进行对比分析。结果表明,加入M-TiO2-NTs中间层后,SnO2进入M-TiO2-NTs内部及M-TiO2-NTs形成的管簇后,M-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb活性比表面积(4.03 cm2/cm2)和催化剂负载量(6.98±0.03 g/m2)均得到了提高;同时,电极的稳定性也得到了极大地提升,M-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb的加速寿命为105 h,分别是M-Ti/SnO2-Sb和P-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb的8.47和6.56倍;此外M-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极能够有效的降解苯酚,在电催化降解100 min后,TOC去除率可达98.2%。为进一步提高对污染物苯酚的转化效能,对比研究了平板阴极和网状阴极结构对污染物去除效果的影响,分析了各进水流速下(0、0.015、0.032、0.045和0.062 m/s)电催化系统的效能。结果表明:使用网状阴极能有效提高污染物的转化效能,间歇静态流实验中,网状阴极电催化系统降解苯酚的准一级动力学常数k较平板阴极提高了26.3%;当进水流速提高至0.062 m/s时,网状阴极电催化系统降解苯酚的k值较静止时提高了30.1%。计算流体力学(CFD)模拟结果表明:在各进水流速下,使用网状阴极能够有效的增加阳极表面及反应器内部的流速,进而提高电催化系统传质性能和污染物降解效果。电催化系统传质系数(km)与进水流速成正比,当进水流速为0.032 m/s时,平板阴极和网状阴极电催化系统的km分别为3.65?10-5 m/s和6.14?10-5 m/s,各流速下网状阴极电催化系统的km较平板阴极高约40-55%。此外,CFD模拟结果与实验结果吻合度较高,说明本文中采用的模型可以较为准确的反映系统内流体的流动情况。以网状Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb阳极和网状阴极为电极材料,构建了电催化反应器,探讨了污染物降解的机制。TiO2-NTs在网状Ti基体上呈放射状径向的三维结构提高了M-Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb阳极的活性表面积和析氧过电位(1.87V(vs.Ag/Ag Cl)),有效促进阳极产·OH的能力,阳极表面吸附氧含量可达28.3%;当采用网状阴极时,电催化系统的传质系数为1.25?10-4m/s,是平板阴极系统(8.92?10-5m/s)的1.40倍,提高了·OH的利用效率。本论文研究表明,电催化系统中M-TiO2-NTs/Ti/SnO2-Sb阳极较大的活性表面积和放射状径向向外延伸生长的三维结构为·OH的大量产生提供了基础,而网状阴极的使用加快了有机物和?OH传递的速度和提高了·OH的利用效率,强化了系统内的传质过程,最终共同提高了电催化反应器降解污染物的能力。
韩平[2](2020)在《氢氧化钠溶液中铬铁电合成铬酸钠的氧化过程及参数优化》文中研究表明铬酸钠作为铬盐的母系产品是国民经济发展中重要的化工原料。针对传统铬盐生产工艺污染严重的问题,中科院青海盐湖研究所于2013年开始研发电化学法制备铬酸钠的新技术。该技术具有反应条件温和、过程可控、工艺环保等优点,但目前对于铬铁中主要元素的电化学氧化过程尚不明确。为此,论文综合采用循环伏安法(CV)和稳态极化曲线法(LSV)的电化学测试方法以及扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见光谱(UV-Vis)和X射线荧光光谱(XRF)等表征方法,分别研究了氢氧化钠水溶液中金属铬、金属铁和铬铁的电化学氧化过程。在此基础上,采用单因素实验法,以合成铬酸钠的电流效率为参考指标,得到电化学法合成铬酸钠的优化工艺参数以及工作电压的变化规律。研究结果如下:(1)以金属铬电极为研究电极,探索了其在Na OH溶液中的电氧化过程。金属铬电极容易发生电化学氧化,生成氢氧化铬和铬酸钠,同时,电极表面有氧气的析出。金属铬电极通过两种电化学氧化方式生成铬酸钠:其一,Cr(0)→Cr(Ⅵ);其二,Cr(0)→Cr(Ⅲ)→Cr(Ⅵ)。金属铬电极的阳极极化为活化。(2)以金属铁电极为研究电极,探索了其在Na OH溶液中的电氧化过程。金属铁电极容易发生钝化,依次生成不稳定的Fe3O4膜和稳定的Fe2O3膜,同时,电极表面伴有析氧反应的发生。当电极电势足够正时,随着Na OH浓度的增加,Fe2O3膜受孔蚀影响变得越来越不稳定。(3)依据金属铬电极、金属铁电极在Na OH溶液中电氧化过程的研究结果,以铬铁电极为研究电极,探索了其在Na OH溶液中的电氧化过程。铬铁电极通过Cr(0)直接电氧化生成Cr(VI)的方式生成铬酸钠。随着Na OH浓度的增加,电极电势较低时,受铁元素的影响,铬铁电极表面生成钝化膜,电极暂时处于钝化状态;当电极电势足够正时,钝化膜发生破裂,铬铁电极再次发生电氧化反应生成铬酸钠、氢氧化铁和氧气。通过电化学测试发现有利于铬酸钠生成的反应条件如下:电解液温度为65℃,Na OH浓度1~10 mol·L-1,电极电势0.6~2.0 V(vs.SCE)。(4)通过单因素实验考察了初始Na OH浓度、电流强度、电解溶液温度和电解溶液循环流量等因素对铬铁电化学法制备铬酸钠的影响。优化工艺条件:初始Na OH浓度为8 mol·L-1、电流强度为2.0 A、电解溶液温度为65℃、电解溶液循环流量为24 L·h-1,在此条件下,平均工作电压为1.67 V,合成铬酸钠的电流效率为54.80%。以上研究工作对于了解铬铁在Na OH溶液中的电化学氧化过程提供了依据,有助于优化铬铁电化学法制备铬酸钠新技术工艺控制指标,对新工艺的推广应用有积极贡献。
杨佳霖[3](2020)在《高性能Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜的电化学制备及组织性能的研究》文中研究表明Fe-Cr-Al电热合金具有电阻高、电阻温度系数小及抗高温氧化等优点,是我国工业生产及家用电器使用最多的电热材料之一。然而在空气中所产生的Al2O3氧化膜不足以保护基体在复杂的环境中长时间工作,其使用寿命仍然有限。因此对Fe-Cr-Al合金进行表面处理以提高其性能及使用寿命具有极其重要的意义。本文采用恒电流阳极氧化法对Fe-Cr-Al合金进行表面处理,制备出均匀致密性能优良的金属氧化物陶瓷膜。通过表面形貌观察、电阻率测试、电化学测试、力学性能测试及热疲劳测试等对阳极氧化膜的组织和性能进行观察分析。首先,研究了在碱性电解液中氧化时间对阳极氧化膜性能的影响。其次,研究了在硫酸电解液中添加不同的添加剂对阳极氧化膜的影响。在碱性电解液中阳极氧化时,通过XPS测试及氧化时电压-时间曲线分析可知,阳极氧化可分为四个阶段,每一阶段参与氧化的元素及生成的氧化物质都有所不同。利用四探针电阻率测试仪对阳极氧化膜的电阻率进行了测试,结果表明电化学阳极氧化膜比常规加热氧化膜具有更优异的绝缘性。通过SEM、电化学测试、纳米压痕测试对阳极氧化时间进行了研究,结果表明在电化学氧化时间为60min时膜层具有最佳的表面形貌、耐蚀性能及力学性能。在700℃以上的疲劳温度中进行1000次热疲劳循环,试样表面没有明显的疲劳裂纹,耐高温性能良好。在硫酸溶液中添加Y2O3作为电解液对Fe-Cr-Al合金进行阳极氧化,研究结果表明在此电解液中只产生了Al2O3和Cr2O3氧化物,合金表面的Fe在硫酸电解液中会发生溶解反应,膜层具有导电性。添加Y2O3可以显着提高合金的耐蚀性能、硬度和杨氏模量,当Y2O3的添加量为2.5g/L时阳极氧化膜表面无孔洞等缺陷,具有最佳的表面形貌,并且此时试样的电化学性能、力学性能及热疲劳结果都比其它试样更好。在硫酸电解液中添加Al2(SO4)3·18H2O作为电解液对合金进行阳极氧化,研究结果表明添加Al2(SO4)3·18H2O对膜层表面物质组成没有影响,膜层具有导电性。在电解液中添加Al2(SO4)3·18H2O可以提高溶液中Al3+浓度,减少合金表面铝元素的析出,促进Al与O结合生成Al2O3。当添加量为20g/L时试样具有最佳的使用性能,并且在高温环境中可以长时间工作,可以阻止合金在高温中进一步氧化。
唐怡[4](2020)在《光-电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究》文中进行了进一步梳理吡啶甲酸是一种重要的化工中间体,在医药、农药和染料等领域具有广泛应用。目前,化学氧化法、气相催化氧化法和液相催化氧化法是常用的合成吡啶甲酸方法。不过遗憾的是,这些方法在合成吡啶甲酸过程中存在操作繁琐、反应条件苛刻、能耗污染大等问题。前期相关研究证实,电化学和光电化学氧化法可以用于实现有机物合成反应,且具有操作简便、反应条件温和以及绿色环保等优点。另一方面,电化学和光电化学分解水策略是常用的制取氢气方法,但是其活性常受限于电解池阳极水氧化析氧反应的高过电位。若在电化学和光电化学池阳极上发生动力学优先的有机反应,将会大大提升其阴极的析氢反应活性。基于上述背景及分析,本论文系统研究了在电解池阳极上通过光电化学和电化学策略氧化3-甲基吡啶绿色合成3-吡啶甲酸,并同时在阴极上高效制取氢气的可行性和相关反应机理。论文主要研究内容及结论如下:(1)理论计算表明,3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸反应(EΘ=0.93 V vs.RHE)在热力学上优先于水氧化反应(EΘ=1.23 V vs.RHE)发生。实验研究证实,在以WO3薄膜为光阳极、Pt丝电极为阴极和质子交换膜构建的双室光电化学电解池中,WO3光生空穴驱动3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸,该反应在动力学上优先于水氧化反应过程。因此,通过WO3光电氧化策略可以绿色合成3-吡啶甲酸,该反应主要活性物种是WO3的光生空穴,同时WO3光电氧化水过程中生成的H2O2也参与了3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸反应,阳极目标产物3-吡啶甲酸的选择性接近100%。由于3-吡啶甲酸反应电位低于水氧化反应电位,在含3-甲基吡啶电解液的WO3光阳极电解池中,Pt丝阴极的析氢反应活性明显高于不含3-甲基吡啶电解池的Pt丝阴极,两种电解池阴极析氢反应法拉第效率相差不大,均接近99%。此外,在WO3光阳极基电解池3-甲基吡啶电解液中添加少量Cr3+,可以借助反应过程中生成的Cr2O72-/Cr3+进一步提高WO3光阳极合成3-吡啶甲酸反应效率。(2)基于上一章有关H2O2可驱动3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸的发现,我们首先研究了以In2O3薄膜为阳极,石墨棒为阴极,KHCO3水溶液为电解质和由质子交换膜构建的电解池中H2O2的生成规律。实验结果发现,In2O3薄膜阳极可通过二电子途径氧化水产生H2O2(2 H2O→2 H++2 e-+H2O2,EΘ=1.68 V vs.RHE),该反应在E=2.2 V vs.RHE时法拉第效率约70%。利用相同结构的电解池,以KHCO3/3-甲基吡啶水溶液为电解质,在20 mA/cm2恒电流电解反应时,In2O3薄膜阳极可以实现3-甲基吡啶氧化生成相应的3-吡啶甲酸反应。机理研究实验证实,In2O3薄膜阳极上电化学氧化水过程产生的H2O2是促使3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸主要活性物质。此外,以In2O3阳极氧化方法还可以合成3-吡啶甲酸其他两种同分异构体,2-吡啶甲酸和4-吡啶甲酸。稳定性测试表明,In2O3薄膜阳极在高电流密度下反应10 h前后,自身物化性质变化不大,是一种比较理想的电极材料。此外,在该In2O3薄膜阳极基电解池中,阳极目标产物吡啶甲酸的选择性与阴极析氢效率均接近100%。本论文研究提出的电化学和光电化学合成吡啶甲酸途径,具有操作简单、反应条件温和,绿色环保,能同时制取氢气等优点,符合有机物合成可持续发展理念。本论文的研究工作,可以为绿色合成吡啶甲酸提供方法参考,也可为电化学和光电化学合成其他有机物研究提供思路和研究方法参考。
佀大伟[5](2020)在《表面改性Si掺杂氧化钛纳米管光阳极的制备及光解水制氢性能研究》文中研究指明利用TiO2纳米材料催化光解水制氢是解决能源危机的有效途径。但是由于其自身禁带宽度较大,光吸收主要集中于紫外光区,光能利用率低,而且光生电子和空穴又极易复合,量子效率低,这两个问题严重影响了TiO2的光解水制氢性能。为了提高TiO2的光解水制氢性能,本论文首先通过阳极氧化Ti-8.5Si合金制备得到高Si掺杂的TiO2纳米管阵列,之后通过NaBH4还原、电化学氢化还原以及Sn金属还原的方法将Ti3+/VO引入到纳米管阵列的表面以达到提高Si掺杂TiO2纳米管的光吸收特性、降低光生空穴和电子复合率乃至提高光解水制氢性能的目的。论文系统研究了热处理温度和不同还原条件对还原态TiO2光阳极的形貌、物相和光解水制氢性能的影响。主要研究结果如下:(1)通过阳极氧化Ti-8.5Si合金制备了排列高度有序、垂直生长的高Si掺杂的TiO2纳米管阵列,能谱分析表明光阳极主要为Ti、Si、O元素。热处理温度对掺杂TiO2纳米管阵列的表面形貌和物相结构有影响。当热处理温度过高时,TiO2纳米管表面一维结构开始出现损伤,而且温度升高也使得晶体结构中金红石相含量逐步增加。(2)对热处理态Si掺杂TiO2纳米管光阳极的光电化学测量结果表明:当热处理温度为600oC时,Si掺杂的TiO2纳米管具有最高的光解水制氢性能,光电流密度为0.72 m A/cm2,光阳极与电解质的界面迁移阻力最小。(3)分别采用NaBH4溶液还原、电化学氢化还原和Sn金属还原方法将Ti3+/VO引入到Ti-Si-O纳米管中。紫外-可见漫反射吸收光谱分析表明Ti3+/VO的存在能够促进光吸收并减小带隙值。光电化学测量结果表明Ti3+/VO的引入能够有效抑制光生电子-空穴的复合,使光电流密度明显增加,平带电势负移,光解水制氢性能明显提升。经过0.4 M NaBH4溶液还原3小时后,Si掺杂TiO2光阳极的光电流密度达到1.5 m A/cm2,光解水制氢效率达到0.7%。施加4 V的反向偏压,经过0.5 M Na2SO4溶液电化学氢化还原10分钟,Si掺杂TiO2光阳极的光电流密度可达2.1m A/cm2,光解水制氢效率达到0.88%。经过Sn还原后光阳极的光电流密度达到1.8 m A/cm2,光解水制氢效率为0.7%。
田森[6](2019)在《铵碱体系中铬铁电氧化制备三氧化二铬的研究》文中研究说明三氧化二铬(Cr2O3)是一种高价值的铬盐产品,常用作催化剂、冶金原料、热喷涂材料、研磨剂等。但传统的生产方法工艺流程长,环境污染严重,开发新型三氧化二铬生产技术成为必然趋势。2013年,中国科学院青海盐湖研究所研发了一条电化学法制备铬酸盐的清洁生产技术,以高碳铬铁为牺牲阳极,钠碱(钾碱)为电解液,常温常压下电氧化制备出铬酸钠(铬酸钾)。该技术含铬废弃物排放量少、反应条件温和、过程可控、副产品经济价值高,具有极好的应用前景。在此基础上,将电化学法制备铬酸盐新技术应用到铵盐体系,设计出两步法制备三氧化二铬技术路线,即第一步电氧化铬铁制备铬酸铵,第二步热分解铬酸铵制备Cr2O3。论文从两个方面展开了研究:其一,铵碱体系下铬铁电氧化过程,包括电氧化过程参数优化、铬酸铵溶液结晶方法探索和电氧化机理推测;其二,热分解制备Cr2O3过程,包括热分解过程参数优化及添加剂使用对纳米Cr2O3制备过程的影响。研究结果如下:(1)以电流效率为参考指标,设计单因素实验考察铬氨物质的量比、电流密度和循环流量对铬铁电氧化过程的影响。优化工艺条件为:铬氨物质的量比为0.2:1,电流密度为140 A/m2,循环流量为12 L/h,在此条件下铬的电流效率高达63%。通过稳态线性极化曲线法对铬铁电极在氨水中的极化过程进行了探索,数据表明高碳铬铁在氨水溶液中表现出活化-阻止活化—再活化的特征。(2)对铬酸铵溶液的结晶工艺进行了初步探索,考察了不同结晶方式对产品晶型、晶貌和颜色的影响。研究发现铬酸铵溶液经蒸发结晶无法得到铬酸铵晶体,只能得到橙黄色的重铬酸铵晶体;采用冷冻干燥法将电解液冷冻固结,再利用低温升华设备对固结样品脱水,最终获得了一种亮黄色、多孔状的铬酸铵晶体。通过对比阿拉丁生产的铬酸铵产品,冷冻干燥得到的铬酸铵表现出更好的纯度和色泽。(3)对铬酸铵和重铬酸铵热分解制备三氧化二铬进行了研究。从铬酸铵和重铬酸铵的热分析结果,推测出铬酸铵和重铬酸铵热分解的化学反应过程。结果表明,铬酸铵和重铬酸铵热分解过程遵循Cr6+→Cr4+→Cr3+的还原过程。分别考察了热分解温度、保温时间和升温速率对Cr2O3晶型、晶貌及色度的影响,优化了铬酸铵与重铬酸铵制备Cr2O3的热分解条件。在热分解温度为850℃,保温时间为0.5 h,升温速率分别为4℃/min和5℃/min的条件下,得到了晶型完整的亮绿色球形Cr2O3。(4)研究了热解过程添加剂对制备Cr2O3的影响。结果表明,将硝酸铵添加铬酸铵中,且两者的物质的量比为0.625:1时,能够得到平均粒径为84 nm的三氧化二铬晶体颗粒。将碳酸氢铵添加到重铬酸铵中,且两者的物质的量比为1:1时,热分解可得平均粒径为42 nm的三氧化二铬颗粒。本论文研究的铬铁-铬酸铵(重铬酸铵)-三氧化二铬工艺是一条新型的、短流程的三氧化二铬制备技术。论文研究结果为铬铁电化学法制备Cr2O3技术的产业化推进提供了基础数据和技术储备,对铬盐电氧化清洁生产技术的发展有一定的促进作用。
焦爽[7](2019)在《Cr3+/Cr6+原位电化学氩化直馏汽油脱硫实验研究》文中指出经济的快速发展和人们收入水平的不断提高,推动了我国汽车保有量的持续增长,导致汽车尾气对环境造成的污染也日趋严重。为此,世界各国都相继出台了越来越严格的环保法规,低硫甚至无硫汽油的使用已然势在必行。我国现行的国V车用汽油标准规定车用汽油的硫含量>10.0μg/g。因此,开发和研究高效、反应条件温和、操作简单的油品深度脱硫技术具有重要的意义。本文制备四种Pb02/Ti电极为阳极,以Cr2O72-为氧化媒介对直馏汽油进行电化学氧化脱硫实验研究,评价了阳极材料的电催化效果,优化了电解液组成、电流、温度等实验条件,根据分析表征提出了可能的氧化脱硫机理。阳极材料对电化学氧化过程有很大的影响,采用电沉积的方式制备了 β-PbO2/Ti电极及金属(Ni、Co、Cu)掺杂的PbO2/Ti电极,并评价了四种电极作为阳极时,对高含硫直馏汽油的电化学氧化脱硫效果。实验表明,四种电极都具有较好的电催化效果,汽油的脱硫率均在80.00%以上,其中Cu-Pb02/Ti作为阳极的脱硫效果最好,脱硫率达86.52%。往电解液中加入变价金属离子,不仅有利于加强有机硫化物的氧化,同时也能实现电解液的循环使用。将H2SO4与Cr2(S04)3·6H20混合形成复合电解液,用于直馏汽油的电化学氧化脱硫。结果表明,电解液中加入Cr3+后直馏汽油的脱硫率达95.07%,明显高于H2SO4电解液的85.74%。Cr3+在电化学氧化过程中形成Cr2072-,后者将油品中的有机硫化物氧化为高沸点的亚砜、砜和磺酸,自身则被还原为Cr3+,由此实现了电解液的循环。在确定电解体系后,对实验条件进行了优化,并对电解液的循环使用进行了研究。实验结果显示,在Cr2(SO4)3·6H20浓度0.5mol/L、H2SO4质量分数50.00%、剂油体积比2.5、电流400mA、电解温度50℃、搅拌速度1000r/min、电解时间60min的条件下,直馏汽油的硫含量从911.5μg/g降至8.5μg/g,脱硫率达99.16%。电解液在重复使用七次后,直馏汽油的硫含量仍能降低到10.0μg/g以下。最后,将正辛烷与噻吩混合作为模拟油,对电化学氧化前后的电解液和模拟油进行UV-Vis、FTIR和GC-MS分析。分析结果表明,电解液中Cr3+在电解过程中可以转化为强氧化媒介Cr2O72-,后者可将油品中的有机硫化物氧化为高沸点的亚砜、砜和磺酸类化合物。
钱傲[8](2019)在《电化学水处理体系在特定条件下对污染物的转化新机理》文中认为电化学水处理是一种无需外加药剂的环境友好型技术,由于其操作简便灵活而且处理效果好而受到重视。电化学水处理方法主要包括阳极氧化、阴极还原、电Fenton、铁电絮凝、电解水产物利用及电化学联用技术等。除了污染物在电极上的直接分解外,这些方法中电极上的基本反应还包括阳极溶解(如铁电絮凝)和电解水两个过程。前期人们对这两个基本过程在常规条件下引起的污染物转化机理已有深入研究,但是对某些特定条件下的转化机理却鲜有报道。具有代表性的特定条件包括铁电絮凝过程导致的不同Eh条件、以及水体固有的或者电化学过程导致的碱性或酸性pH条件,这些条件在电化学水处理中经常会遇到。因此,阐释这些特定条件下的污染物转化机理对于全面认识和改进电化学水处理体系具有重要意义。本研究的主要目的是揭示电化学水处理体系在以上特定条件下对污染物的转化机理。为此,本文选择了铁电絮凝和电解水两个基本过程,分别对应于Eh和pH两个特定条件,并分别以有机污染物(苯甲酸)和变价无机污染物(砷和铬)为研究对象,开展了一系列室内静态和动态模拟研究,重点探究了污染物的转化机理。取得的主要研究结果概述如下:(1)揭示铁电絮凝体系在不同Eh条件下产生羟自由基(·OH)降解有机污染物机理。本研究在铁阳极电絮凝体系中,利用不同电流条件,不同供氧方式创造不同的Eh条件,并检测相应条件下·OH的产生情况及对苯甲酸的氧化降解情况。自然富氧条件下,电流小于30 mA时(被认为是较低电流条件,反应体系Eh较高);电流大于30 mA(被认为是较高电流条件,反应体系Eh较低)。研究发现,Fe(Ⅱ)有氧氧化是产生·OH的必要条件。电流5-30 mA范围内,反应体系都能保持一定的溶解氧浓度,阳极释放的Fe(Ⅱ)可以全部被氧化,生成纤铁矿,并且氧化过程中伴随有·OH的产生。随着电流从5增加到30 mA,·OH的产生速率也逐渐加快。控制电解过程产生的总Fe量一定时(1.87 mM),不同电流条件下·OH的产量均为25μM左右,即每1 mM Fe(Ⅱ)氧化可以产生大约10.73μM的·OH。电流50-130 mA范围内,在溶解氧浓度降为0 mg/L之前,·OH的产生速率和产生量均随着电流的增加而增加;经过一段时间反应后体系中的溶解氧浓度降为0 mg/L,阳极释放的Fe(Ⅱ)不能完全被氧化,随着电流增加,未氧化的Fe(Ⅱ)量逐渐增加,·OH的产生基本停止。电流从50增加到130 mA,在反应1小时内,产生的总铁量从1.87增加到4.86 mM,而累积产生的·OH浓度却从9.62降低到5.18μM。在溶解氧浓度降为0 mg/L后,反应溶液pH逐渐升高,Fe(Ⅱ)不完全氧化生成了磁铁矿,不再发生Fe(Ⅱ)氧化生成·OH。实验和动力学模型都证明,吸附态Fe(Ⅱ)(在纤铁矿上)有氧氧化主要贡献·OH的产生。当人为曝气强化溶解氧补给时,在电流50-130 mA范围内,体系溶解氧浓度维持在6.5 mg/L左右,阳极释放的Fe(Ⅱ)都能被完全氧化,·OH的产生速率随着电流的增加而增加,生成的铁沉淀为纤铁矿。在30和70 mA电流条件下,反应过程中产生的·OH可以有效氧化降解苯甲酸。本研究证实了,铁电絮凝体系中,溶解氧供给充足时Fe(Ⅱ)完全氧化可以产生·OH;当溶解氧供给不足时Fe(Ⅱ)不完全氧化产生磁铁矿,并诱导溶液pH升高,磁铁矿的产生和溶液pH升高共同抑制了·OH的产生。由于·OH的强氧化性,铁电絮凝体系将具备氧化降解污染物的潜力。(2)发现电化学阴极局部碱性条件下产生过氧化氢(H2O2)氧化三价砷(As(Ⅲ))机理。本研究首先在阴阳极分离的电化学体系中模拟了阴极区pH升高的情况并检测了污染物As(Ⅲ)在阴极区的氧化情况。研究发现,溶解氧、碱性pH、电解是As(Ⅲ)发生氧化的三个必要条件。As(Ⅲ)的初始浓度为6.67μM,95%的As(Ⅲ)在反应时间60 min内被氧化。在碱性条件下,氧气在阴极区还原生成H2O2是诱导As(Ⅲ)发生氧化的活性物种。在该条件下,As(Ⅲ)的氧化还原电位显着降低,产生的少量H2O2可以显着氧化As(Ⅲ)。在静态分离体系的基础上构建了双电极动态反应柱,实现阴阳极的分离,阳极电解水提供O2,阴极电解水自发产生碱性pH环境(pH10.0-11.0)。在阴阳极分离的动态反应柱中,As(Ⅲ)的初始浓度为6.67μM,电流30 mA,初始pH 7.5,36%的As(Ⅲ)在通过阴极区后被氧化。地下水中常见阴阳离子(HCO3-,Ca2+,Mg2+)和HA均对As(Ⅲ)在阴极区的氧化产生了一定影响,HCO3-与As(Ⅲ)形成CO32--As(Ⅲ)络合物,其中CO32-作为桥梁帮助As(Ⅲ)转移电子给H2O2,从而促进了As(Ⅲ)的氧化;Ca2+,Mg2+离子在阴极区碱性条件下形成CaSO4和Mg(OH)2沉淀促进H2O2氧化As(Ⅲ);低浓度的HA(<10 mg/L)能促进As(Ⅲ)在阴极区的氧化,但当HA浓度进一步增加后(>20 mg/L),HA则会抑制As(Ⅲ)在阴极区的氧化。本研究发现了污染物可以在阴极自发形成的碱性环境下被氧化,补充完善了电化学阴极区污染物的降解转化机制。(3)阐明电化学体系在钯(Pd)催化剂和酸性条件下产生活性氢[H]还原六价铬(Cr(Ⅵ))机理。本研究首先在静态混合电化学体系中(Pt阴阳极、10 mM Na2SO4电解质),在酸性条件下,研究了Cr(Ⅵ)的还原及其受影响因素,如溶解氧、pH、电流、Pd催化剂剂量等。研究发现,电化学耦合Pd的体系中,Cr(Ⅵ)能被快速还原。Cr(Ⅵ)的初始浓度为5 mg/L,在pH 3,1g/LPd和20 mA电流的反应条件下,反应30 min内95%的Cr(Ⅵ)被还原。尽管同时存在H2和O2时,Pd即可以活化H2生成活性[H],也可以催化H2和O2生成H2O2,活性[H]和H2O2都可以作为Cr(Ⅵ)的还原剂,但是实验证明Pd催化H2产生的原子[H]是贡献Cr(Ⅵ)还原的主要还原物种。O2的存在会抑制Cr(Ⅵ)的还原,而Cr(Ⅵ)的存在完全抑制了H2O2的产生。Cr(Ⅵ)的还原速率随着反应pH降低,电流增加,Pd催化剂剂量增加而增加。以电解水产H+和OH-为基础,成功构建了具备自动pH调节功能的三电极动态反应柱,Cr(Ⅵ)在局部酸化的阴极Pd催化剂附近被还原为Cr(Ⅲ),该技术有望被应用于原位Cr(Ⅵ)污染地下水治理。本文发现电化学水处理体系在特定Eh和pH条件下转化污染物存在于传统条件下不同的机理,这些新的机理认识有助于理解和改进电化学水处理体系中污染物的去除。铁电絮凝和电解水过程都可以导致局部的Eh和pH条件变化,而且实际水体(如废水和地下水)也会出现某些特定的水化学条件。本文研究结果的重要启示是,电化学水处理体系在特定条件下去除污染物时,可能存在于传统条件下不一样的认识,需要深入研究后重新认识。
王雅琼[9](2009)在《含Sb-SnO2中间层的钛基金属氧化物电极的结构与性能研究》文中认为电化学技术是利用电化学基本原理实现物质化学转化的技术,其应用涵盖了化学电源、电镀、电冶金、无机和有机电合成、电化学水处理、材料的腐蚀与防护、纳米材料的制备等诸多领域。电极作为实现电化学过程必不可少的材料,其结构和性能不仅影响电化学过程的速率、选择性、能耗等,甚至决定着整个电化学过程的成败。因此,电极材料的制备及其结构性能研究,尤其是耐酸阳极材料的研究和开发是电化学技术应用中值得关注的重要问题。本文采用聚合物前驱体法制备了Ti/Sb-SnO2膜,并通过对Ti/Sb-SnO2表面进行修饰制备了Ti/Sb-SnO2/PbO2和Ti/Sb-SnO2/MnOx电极,用X-射线衍射、扫描电镜、循环伏安、加速寿命实验等方法测定了电极的结晶结构、表面形貌、电化学活性表面积以及电化学孔隙率等,对电极的微观结构及电化学性能进行了分析表征,研究了金属氧化物电极的化学组成及制备方法对电极结构和性能的影响,并将不同的电极材料用于苯酚的电化学氧化降解及C,的电化学氧化过程。主要研究内容和研究结果如下:1.聚合物前驱体法制备的Sb-SnO2中间层的结构及其对电极性能的影响聚合物前驱体法是制备纳米材料的方法之一,近年来该方法也被用来制备金属氧化物电极,但将聚合物前驱体用于制备Ti/Sb-SnO2膜,系统研究Ti/Sb-SnO2膜的结构以及对多层金属氧化物电极性能的影响还未见报道。本文将聚合物前驱体用于钛基多层金属氧化物电极中间层Sb-SnO2的制备,研究了聚合物前驱体法制备的Sb-SnO2膜的结构和性能。研究结果表明,与不加中间层的Ti/PbO2电极相比,加入用聚合物前驱体法制备的Sb-SnO2中间层后,Ti/Sb-SnO2/PbO2电极的电催化性能及电极寿命明显提高。与传统的小分子醇类前驱体相比,聚合物前驱体法制备的Sb-SnO2结晶度高,表面均匀致密。在加速寿命实验条件下(60℃,1.0 mol·L-1H2SO4,4.0 A·cm-2),以Sb-SnO2为中间层的Ti/Sb-SnO2/PbO2电极的寿命达29.8小时,分别是传统的小分子醇类前驱体乙醇的2.1倍,乙二醇的4.3倍,正丁醇的4.8倍。聚合物前驱体能使Ti/Sb-SnO2/PbO2电极的性能明显改善主要是由于聚合物前驱体能均匀稳定地分散金属离子,而且聚合物前驱体还具有良好的流动性和粘性,克服了小分子醇类前驱体粘度低,在金属基体上附着性差,沉积效率低等问题。因此,聚合物前驱体法制得的氧化物膜结晶完善,其致密的氧化物膜不仅自身内应力小,不易脱落,而且也有利于减缓电解液向金属基体的渗入生成钝化膜,从而提高了电极的寿命。2.PbO2电极活性层的制备方法对电极结构和性能的影响分别采用热分解法、电沉积法和铅基电化学阳极氧化法制备了铅氧化物电极,探讨了铅氧化物电极活性层的制备方法对电极结晶结构及表面形貌的影响,研究了不同制备方法下电极的电化学活性表面积及电化学孔隙率。研究结果表明,电极的制备方法对PbO2活性层的结构和性能有显着的影响。将Pb(NO3)溶液涂覆于钛基体上热分解直接得到的是以Pb3O4为主的铅氧化物,Pb3O4在电解液中经阳极氧化后才转化为β-PbO2。Pb(NO3)溶液阳极电沉积法以及硫酸介质中铅基电化学阳极氧化法则可直接制得以β-PbO2为主要成分的PbO2电极。虽然三种方法都可以制得PbO2活性层,但由于制备方法不同,其微观结构有很大的差异,因此电极的电催化活性也不同。PbO2电极的总伏安电荷和电化学孔隙率反映了电极析氧电化学活化表面积的大小和分布,热分解法制备的PbO2电极总伏安电荷为57.1 C·cm-2、铅基电化学阳极氧化法为20.1C·cm-2,电沉积法仅7.5 C·cm-2;对应的电化学孔隙率分别为97.4%、90.5%、82.7%。电沉积法制备的PbO2电极的伏安电荷和电化学孔隙率都是三者中最低,主要与其紧密堆砌的块状结构以及较大的晶粒尺寸有关。加速寿命实验条件下,不同方法制备的电极在电解过程中的槽电压及电极的微观结构的研究表明,无论是热分解法还是电沉积法,电解过程中槽电压都有一个较长的稳定期,失活过程则相对较短。电极失活后,XRD谱图及能谱图上都有明显的钛基体的峰,而活性层和中间层金属的相应特征峰强度则明显下降甚至消失,表明电极失活源自氧化物层的脱落。与热分解法相比,电沉积法制得的紧密堆砌的PbO2块状结构虽然降低了它的电催化活性,但却有利于提高电极的稳定性和寿命。在相同的加速寿命实验条件下,电沉积法制备的Ti/Sb-SnO2/PbO2电极的稳定期达86小时,其加速寿命达89.8小时,是热分解法的3倍以上。3.非贵金属氧化物电极的制备及结构与性能研究贵金属氧化物电极由于其成本高而使工业化应用受到限制。因此,本文分别对三种非贵金属氧化物电极(Ti/Sb-SnO2、Ti/Sb-SnO2/PbO2和Ti/Sb-SnO2/MnOx)的制备以及结构性能进行了研究。Ti/Sb-SnO2电极的制备采用了聚合物前驱体法,然后用热分解法对Ti/Sb-SnO2电极表面进行修饰制备了含Sb-SnO2中间层的Ti/Sb-SnO2/PbO2和Ti/Sb-SnO2/MnOx电极,研究了电极的制备条件对其微观结构和性能的影响,并以硫酸溶液为介质,研究了电极的析氧催化活性。研究结果表明,电极的制备条件显着影响电极的微观结构,从而影响电极的电催化性能及寿命。所研究的三种电极在硫酸介质中析氧电势由高到低依次是Ti/Sb-SnO2、Ti/Sb-SnO2/PbO2、Ti/Sb-SnO2/MnOx;相同电极电势下的析氧速率也是Ti/Sb-SnO2电极最大,Ti/Sb-SnO2/MnOx则最小。4.电极材料对苯酚电化学氧化降解及Cr3+电化学氧化过程的影响苯酚电化学氧化降解属于有机物的电化学氧化,而酸性介质中Cr3+电化学氧化再生Cr2O72-则是典型的无机阳离子的电化学氧化过程。本文以这两种典型的电化学氧化过程为研究体系,研究探讨了不同化学组成、不同制备方法制得的电极材料对电化学反应过程的影响。结果表明,三种非贵金属氧化物电极,即Ti/Sb-SnO2、Ti/Sb-SnO2/PbO2和Ti/Sb-SnO2/MnOx电极,都可以使苯酚氧化降解,但反应速率明显不同。Ti/Sb-SnO2电极最快,在25℃下其表观反应速率常数为6.66×10-2min-1,分别是Ti/Sb-SnO2/PbO2和Ti/Sb-SnO2/MnOx电极的2.7倍及4.7倍。但是,在电化学氧化Cr3+时发现,Ti/Sb-SnO2电极的反应速率明显低于Ti/Sb-SnO2/PbO2电极,25℃下其表观反应速率常数仅为Ti/Sb-SnO2/PbO2的约1/4;而Ti/Sb-SnO2/MnOx电极则不能用于Cr3+的电化学氧化。无论是在苯酚溶液还是在Cr3+的硫酸溶液中,三种电极的析氧电势由高到低的顺序均为Ti/Sb-SnO2、Ti/Sb-SnO2/PbO2、Ti/Sb-SnO2/MnOx,但是在不同的电化学过程中其电催化活性的顺序却不相同,表明阳极材料对电化学氧化过程的影响不仅与电极材料自身的性质有关,还与电化学反应过程的特性有关,其影响规律还有待于进一步研究。
沙红霞[10](2008)在《制备方法对二氧化铅电极结构及性能的影响》文中认为本文以PbO2电极为研究对象,探讨了制备方法对PbO2电极结构、形貌、电化学性能以及电极稳定性和寿命的影响,并以不同方法制备的PbO2电极为阳极,研究了Cr3+电化学氧化过程的反应速率及瞬时电流效率。(1)分别采用电解法制备了Pb/PbO2电极、用电沉积法制备了Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极、用热分解法制备了钛基铅氧化物膜层,对它们的结构及形貌进行了表征。研究了热分解法制备的钛基铅氧化物膜层及电沉积法制备的钛基PbO2电极添加中间层前后的形貌和结构。结果表明:三种不同方法制备的PbO2结构明显不同。电解法制备的Pb/PbO2电极的表面结构由β-PbO2和α-PbO2组成;采用电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极其表面结构主要为β-PbO2;而热分解法制备的钛基铅氧化物膜层表面结构主要是Pb3O4,且需经阳极氧化方可转为β-PbO2电极。此外,热分解法制备的钛基铅氧化物膜层及电沉积法制备的钛基PbO2电极添加中间层前后的结构无明显差异。三种不同方法制备的PbO2电极的表面形貌存在明显差异,Pb/PbO2电极没有规则的结晶,表面有明显孔洞,堆积疏松。电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极表面呈块状堆积,而热分解法制备的添加锡锑中间层的钛基铅氧化物膜层呈棒状,经电解转为β-PbO2,形貌仍为棒状。(2)电极活性表面积的大小可反映电极的电催化性能,而电极表面的电化学活性表面积又可用伏安电荷来表征。在硫酸介质中,对不同扫描速度下的循环伏安曲线积分可得到伏安电荷,根据伏安电荷与扫描速度的关系可以计算得到电极的电化学内活性表面积和外活性表面积。实验结果表明:电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极的电化学活性表面积最小,热分解法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极与Pb/PbO2电极相比,总电化学活性表面积及内活性表面积均较高,外活性表面积则比较小。三种不同方法制备的PbO2电极在硫酸溶液中的伏安特性研究表明:析氧电位由小到大依次为:热分解法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极、电解法制备的Pb/PbO2电极、电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极。在相同电位下,阳极氧化过程的电流密度由高到低依次为:热分解法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极、电解法制备的Pb/PbO2电极、电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极。在60℃、1.0mol/L H2SO4溶液、电流密度为4.0A/cm2的实验条件下,强化电极寿命结果表明:电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极的强化寿命最长为135h,电极电解120h槽电压变化不大,比较稳定;而热分解法制备Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极的寿命仅为25h,电解22h电极比较稳定。(3)分别以不同方法制备的PbO2电极为工作电极,研究了Cr3+的电化学氧化,测试结果表明:三种电极的阳极氧化峰电流均随着硫酸介质中Cr3+浓度的增大而略有降低。分别以三种不同方法制备的PbO2电极为阳极,研究了Cr3+电化学氧化过程的反应速率及电流效率。实验结果表明:在相同实验的条件下,以热分解法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极为阳极时,Cr3+电化学氧化过程的反应速率及电流效率最大,Pb/PbO2电极次之,而以电沉积法制备的Ti/SnO2+Sb2O3/PbO2电极为阳极时过程的反应速率及电流效率则最小。
二、Cr~(3+)电化学氧化过程的电流效率研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Cr~(3+)电化学氧化过程的电流效率研究(论文提纲范文)
(1)网状钛基DSA电极构建及电催化降解苯酚性能与机制研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景及研究的目的和意义 |
1.2 电催化氧化技术研究概况 |
1.2.1 电催化氧化技术的原理 |
1.2.2 电催化氧化影响因素 |
1.2.3 电催化氧化技术的主要问题 |
1.3 电极材料国内外研究现状 |
1.3.1 碳素电极 |
1.3.2 贵金属电极 |
1.3.3 BDD电极 |
1.3.4 DSA电极 |
1.4 网状Ti基电极材料的研究现状 |
1.5 研究内容和技术路线 |
1.5.1 本论文主要研究内容 |
1.5.2 本论文研究技术路线 |
第2章 实验材料与实验方案 |
2.1 电极制备和污染物选择 |
2.1.1 电极材料 |
2.1.2 电极制备方法 |
2.1.3 目标污染物 |
2.2 实验分析方法 |
2.2.1 苯酚降解实验 |
2.2.2 自由基类型测试 |
2.2.3 自由基生成量测试 |
2.2.4 电极加速寿命测试 |
2.2.5 电极表面电位分布模拟 |
2.2.6 电极结构表征 |
2.3 电化学分析方法 |
2.4 计算流体力学相关实验 |
2.4.1 传质准数方程的确定 |
2.4.2 传质系数测定方法 |
2.4.3 CFD模拟计算条件的界定 |
2.4.4 CFD数值模拟步骤 |
第3章 网状Ti基体对Ti/SnO_2-Sb电极性能影响研究 |
3.1 引言 |
3.2 网状Ti结构对电极催化性能影响 |
3.2.1 电极表面形貌特征 |
3.2.2 电极降解苯酚性能对比 |
3.3 电催化氧化影响因素分析 |
3.3.1 电流密度对苯酚降解效果的影响 |
3.3.2 初始浓度对苯酚降解效果的影响 |
3.3.3 电解质浓度对苯酚降解效果的影响 |
3.4 电极催化性能及稳定性分析 |
3.5 Ti/SnO_2-Sb电极表面结构表征 |
3.5.1 电极表面形貌分析 |
3.5.2 电极表面晶相结构分析 |
3.5.3 电极表面元素化学环境分析 |
3.6 Ti/SnO_2-Sb电极电化学行为分析 |
3.6.1 电极降解苯酚途径分析 |
3.6.2 电极析氧电位分析 |
3.6.3 电极EIS分析 |
3.6.4 电极活性表面积对比分析 |
3.7 电极产自由基能力和传质性能的比较 |
3.7.1 自由基产生能力对比分析 |
3.7.2 基体结构对电催化系统传质能力影响分析 |
3.8 本章小结 |
第4章 网状TiO_2-NTs基体结构对Ti/SnO_2-Sb电极性能影响研究 |
4.1 引言 |
4.2 网状TiO_2-NTs阵列层生长形貌分析 |
4.3 网状TiO_2-NTs对 Ti/SnO_2-Sb电极结构的影响 |
4.3.1 电极表面形貌分析 |
4.3.2 电极晶相结构分析 |
4.4 网状TiO_2-NTs对 Ti/SnO_2-Sb电极催化性能及稳定性影响 |
4.4.1 电极降解苯酚性能分析 |
4.4.2 电极稳定性分析 |
4.5 网状TiO_2-NTs对 Ti/SnO_2-Sb电极电化学性能影响研究 |
4.5.1 电极降解苯酚途径分析 |
4.5.2 苯酚降解能力分析 |
4.5.3 电极活性表面积分析 |
4.6 本章小结 |
第5章 网状Ti阴极对系统内流场分布及传质性能影响研究 |
5.1 引言 |
5.2 阴极结构对苯酚降解效果分析 |
5.2.1 不同阴极结构对苯酚去除效果影响 |
5.2.2 不同进水流速对苯酚去除效果影响 |
5.3 阴极结构对电催化系统速度分布影响 |
5.3.1 不同进水流速下反应器内速度分布 |
5.3.2 不同进水流速下阳极表面速度分布 |
5.4 阴极结构对电催化系统内传质性能影响分析 |
5.4.1 电催化系统传质系数对比分析 |
5.4.2 网状阴极促进系统传质性能分析 |
5.5 本章小结 |
第6章 网状Ti基电极体系电催化降解苯酚机制研究 |
6.1 引言 |
6.2 M-Ti/TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极活性基团生成能力分析 |
6.2.1 电极表面吸附氧含量对比分析 |
6.2.2 电极表面自由基生成量对比分析 |
6.3 M-Ti/TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极析氧电位分析 |
6.4 网状阴极对系统传质性能影响分析 |
6.5 M-Ti/TiO_2-NTs/SnO_2-Sb结构与效能关系及电催化机制分析 |
6.6 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
博士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
个人简历 |
(2)氢氧化钠溶液中铬铁电合成铬酸钠的氧化过程及参数优化(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 铬酸钠的性质与应用 |
1.2 应用及推广中的铬酸钠生产技术 |
1.2.1 铬铁矿无钙氧化焙烧 |
1.2.2 铬铁矿熔盐液相氧化法 |
1.2.3 铬铁水热法 |
1.2.4 铬铁电化学法 |
1.3 电化学法制备铬酸钠机理的研究现状 |
1.3.1 电化学反应一般过程 |
1.3.2 铬铁电氧化过程研究方法 |
1.3.3 铬、铁电氧化的标准氧化还原电位 |
1.3.4 金属铬、金属铁电氧化机理研究现状 |
1.4 本论文选题依据及主要研究内容 |
第2章 金属铬在氢氧化钠水溶液中电化学氧化过程 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验试剂和仪器 |
2.1.2 实验方法 |
2.2 结果和讨论 |
2.2.1 循环伏安测试 |
2.2.2 稳态极化曲线测试 |
2.3 本章小结 |
第3章 金属铁在氢氧化钠水溶液中电化学氧化过程 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 实验试剂和仪器 |
3.1.2 实验方法 |
3.1.3 饱和FeO_2-的NaOH溶液的制备 |
3.2 结果和讨论 |
3.2.1 循环伏安测试 |
3.2.2 稳态极化测试 |
3.3 本章小结 |
第4章 铬铁在氢氧化钠水溶液中电化学氧化过程 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 实验试剂和仪器 |
4.1.2 实验方法 |
4.1.3 固相沉积物的制备 |
4.2 结果与讨论 |
4.2.1 NaOH浓度对电化学反应的影响 |
4.2.2 NaOH浓度对极化行为的影响 |
4.2.3 电解液温度对电化学反应的影响 |
4.2.4 电解液温度对极化行为的影响 |
4.3 本章小结 |
第5章 电化学法合成铬酸钠的实验优化 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 实验试剂和仪器 |
5.1.2 实验方法 |
5.1.3 硫酸亚铁铵标准溶液的标定 |
5.1.4 总铬含量分析 |
5.1.5 合成铬酸钠电流效率的计算 |
5.2 结果与讨论 |
5.2.1 初始NaOH浓度对电流效率的影响 |
5.2.2 电流强度对电流效率的影响 |
5.2.3 电解溶液温度对电流效率的影响 |
5.2.4 电解溶液循环流量对电流效率的影响 |
5.2.5 验证实验 |
5.3 本章小结 |
第6章 结论、创新与展望 |
6.1 结论 |
6.2 创新 |
6.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(3)高性能Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜的电化学制备及组织性能的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 电热合金概述 |
1.1.1 镍基合金的主要特点 |
1.1.2 铁基合金主要特点 |
1.2 Fe-Cr-Al电热合金的国内外研究现状 |
1.3 Fe-Cr-Al合金氧化膜层的形成 |
1.4 Fe-Cr-Al合金表面处理方法 |
1.4.1 物理气相沉积(PVD) |
1.4.2 化学气相沉积(CVD) |
1.4.3 微弧氧化法 |
1.4.4 高温预氧化法 |
1.4.5 电镀法 |
1.4.6 激光熔覆法 |
1.4.7 阳极氧化法 |
1.5 选题的意义及研究内容 |
1.5.1 选题意义 |
1.5.2 研究内容 |
第2章 实验材料与方法 |
2.1 试验材料及仪器设备 |
2.1.1 实验材料及药品 |
2.1.2 实验仪器及设备 |
2.2 阳极氧化膜层的制备 |
2.2.1 实验方案设计 |
2.2.2 碱性体系中阳极氧化膜的制备 |
2.2.3 酸性体系中阳极氧化膜的制备 |
2.3 样品的结构、微观表征及性能测试 |
2.3.1 表面形貌分析 |
2.3.2 X射线光电子能谱分析 |
2.3.3 电阻率分析 |
2.3.4 电化学性能分析 |
2.3.5 力学性能分析 |
2.3.6 热疲劳测试 |
第3章 氧化时间对碱性体系下Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜性能的影响 |
3.1 引言 |
3.2 实验结果与讨论 |
3.2.1 电阻率分析 |
3.2.2 表面特征分析 |
3.2.3 电化学性能分析 |
3.2.4 力学性能分析 |
3.2.5 热疲劳分析 |
3.3 本章小结 |
第4章 缓蚀剂Y_2O_3对酸性体系下Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜性能的影响 |
4.1 引言 |
4.2 实验结果与讨论 |
4.2.1 表面特征分析 |
4.2.2 电化学性能分析 |
4.2.3 力学性能分析 |
4.2.4 热疲劳分析 |
4.3 本章小结 |
第5章 缓蚀剂Al_2(SO_4)_3·18H_2O对酸性体系下Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜性能的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验结果与讨论 |
5.2.1 表面特征分析 |
5.2.2 电化学性能分析 |
5.2.3 力学性能分析 |
5.2.4 热疲劳分析 |
5.3 本章小结 |
第6章 结论 |
参考文献 |
作者简介 |
致谢 |
(4)光-电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 开发吡啶甲酸系列产品的意义 |
1.3 吡啶甲酸的传统合成方法 |
1.4 光-电有机合成技术国内外研究进展 |
1.4.1 电有机合成简介及国内外研究进展 |
1.4.2 光电有机合成简介及国内外研究进展 |
1.5 阳极上的有机氧化转化 |
1.5.1 光(电)化学有机氧化的原理 |
1.5.2 阳极材料的选择 |
1.5.3 氧化还原介体的选择 |
1.6 本论文的选题依据、研究内容及创新性 |
1.6.1 选题依据 |
1.6.2 研究内容 |
1.6.3 课题的创新性 |
2 实验内容及测试方法 |
2.1 实验装置 |
2.2 实验试剂与仪器 |
2.2.1 实验试剂 |
2.2.2 实验仪器与设备 |
2.3 材料表征 |
2.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.3.2 透射电子显微镜分析(TEM) |
2.3.3 X射线衍射分析(XRD) |
2.3.4 X光电子能谱分析(XPS) |
2.3.5 固体漫反射紫外-可见光谱分析(UV-vis) |
2.3.6 紫外-可见吸收光谱分析(UV-vis) |
2.3.7 电感耦合等离子质谱分析(ICP-MS) |
2.4 修饰电极的制备 |
2.5 光-电化学性能测试 |
2.5.1 线性扫描伏安测试 |
2.5.2 恒电位测试 |
2.5.3 恒电流测试 |
2.6 有机物的分析方法 |
2.7 活性物质的检测 |
3 光电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验试剂 |
3.2.2 实验仪器与设备 |
3.2.3 材料制备 |
3.2.4 材料表征 |
3.2.5 光电化学合成3-吡啶甲酸 |
3.2.6 产物检测 |
3.2.7机理探究实验 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 材料表征分析 |
3.3.2 光电化学合成吡啶甲酸的可行性分析 |
3.3.3 光电化学合成吡啶甲酸的实验研究 |
3.3.4 改善PEC电解池中吡啶甲酸的合成 |
3.3.5 机理分析 |
3.4 本章小结 |
4 电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验试剂 |
4.2.2 实验仪器与设备 |
4.2.3 材料制备 |
4.2.4 材料表征 |
4.2.5 电化学测试 |
4.2.6 电化学合成吡啶甲酸系列有机物 |
4.2.7 产物检测 |
4.2.8 产率、转化率和选择性的计算 |
4.2.9机理探究实验 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 材料表征分析 |
4.3.2 电化学合成吡啶甲酸的可行性分析及实验研究 |
4.3.3 机理分析 |
4.4 本章小结 |
5 全文总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 后续工作及展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
攻读学位期间取得的研究成果 |
(5)表面改性Si掺杂氧化钛纳米管光阳极的制备及光解水制氢性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 二氧化钛的结构和性质 |
1.3 二氧化钛纳米管的制备方法 |
1.3.1 阳极氧化法 |
1.3.2 模板法 |
1.3.3 水热合成法 |
1.3.4 微波法 |
1.4 二氧化钛纳米管的应用领域 |
1.4.1 TiO_2纳米管催化降解污染物 |
1.4.2 染料敏化太阳能电池 |
1.4.3 超级电容器 |
1.4.4 制备气敏传感器 |
1.4.5 用作光电解水制氢的催化剂 |
1.5 二氧化钛纳米管催化光解水制氢概述 |
1.5.1 光解水制氢的机理 |
1.5.2 影响光解水的因素 |
1.6 二氧化钛纳米管的改性 |
1.6.1 纳米贵金属的沉积 |
1.6.2 半导体复合 |
1.6.3 离子掺杂 |
1.6.4 染料敏化 |
1.6.5 晶体形貌结构的改性 |
1.7 论文的研究意义和主要研究内容 |
第二章 实验材料与研究方法 |
2.1 实验材料与设备 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器设备 |
2.2 Si掺杂氧化钛纳米管光阳极的制备 |
2.3 实验过程中利用的表征手段 |
2.3.1 扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.3.2 能谱仪(EDS) |
2.3.3 X射线衍射仪(XRD) |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.5 紫外-可见光分光光度计(UV-vis) |
2.3.6 顺磁共振波谱仪(EPR) |
2.4 光解水制氢性能测试 |
2.4.1 线性扫描伏安特性曲线 |
2.4.2 电流时间曲线 |
2.4.3 电化学阻抗谱 |
2.4.4 莫特-肖特基曲线 |
第三章 NaBH_4还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水制氢性能 |
3.1 前言 |
3.2 热处理温度对Si掺杂氧化钛纳米管光阳极光解水性能的影响 |
3.3 NaBH_4还原Ti-Si-O纳米管光阳极的制备过程以及反应机理研究 |
3.4 NaBH_4还原Ti-Si-O纳米管光阳极的微结构表征 |
3.5 NaBH_4还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水性能探究 |
3.6 本章小结 |
第四章 电化学氢化还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水制氢性能 |
4.1 前言 |
4.2 电化学氢化还原Ti-Si-O纳米管光阳极的制备及反应机理研究 |
4.3 电化学氢化还原Ti-Si-O纳米管光阳极的微结构表征 |
4.4 电化学氢化还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水性能探究 |
4.5 本章小结 |
第五章 Sn还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水制氢性能 |
5.1 前言 |
5.2 Sn还原Ti-Si-O纳米管光阳极的制备以及反应机理研究 |
5.3 Sn还原Ti-Si-O纳米管光阳极的微结构表征 |
5.4 Sn还原Ti-Si-O纳米管光阳极的光解水性能探究 |
5.5 本章小结 |
第六章 全文总结与结论 |
6.1 本论文的主要结论 |
6.2 本论文的主要创新点 |
6.3 研究展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读硕士学位期间发表的论文 |
(6)铵碱体系中铬铁电氧化制备三氧化二铬的研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 铬盐行业发展现状 |
1.2 三氧化二铬的性质与用途 |
1.3 三氧化二铬的生产技术 |
1.3.1 铬酸酐热分解法 |
1.3.2 重铬酸钠与硫酸铵复分解法 |
1.3.3 氢氧化铬热分解法 |
1.4 电化学法制备铬系产品 |
1.4.1 技术原理 |
1.4.2 研究现状 |
1.4.3 技术优势 |
1.5 本论文的研究目的、意义及主要内容 |
第2章 实验材料及测试方法 |
2.1 实验材料与实验设备 |
2.1.1 实验材料 |
2.1.2 实验装置 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 铬铁电氧化实验 |
2.2.2 热分解实验 |
2.3 分析方法 |
2.3.1 六价铬分析 |
2.3.2 铬的电流效率计算 |
2.3.3 产品表征设备与方法 |
第3章 铵碱体系下铬铁电氧化过程研究 |
3.1 电氧化过程单因素实验 |
3.1.1 铬氨物质的量比对电流效率的影响 |
3.1.2 电流密度对电流效率的影响 |
3.1.3 循环流量对电流效率的影响 |
3.1.4 验证实验 |
3.2 结晶产物表征 |
3.2.1 物相分析 |
3.2.2 形貌分析 |
3.2.3 颜色分析 |
3.2.4 成分分析 |
3.3 铬铁电氧化机理探讨 |
3.3.1 电极反应 |
3.3.2 极化过程 |
3.4 本章小结 |
第4章 铬酸铵(重铬酸铵)热分解制备三氧化二铬研究 |
4.1 热分解过程研究 |
4.2 不同热分解过程对三氧化二铬的影响 |
4.2.1 热分解温度对三氧化二铬的影响 |
4.2.2 保温时间对三氧化二铬的影响 |
4.2.3 升温速率对三氧化二铬的影响 |
4.3 添加剂对三氧化二铬的影响 |
4.3.1 添加剂对铬酸铵热分解的影响 |
4.3.2 添加剂对重铬酸铵热分解的影响 |
4.4 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 创新点 |
5.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 |
(7)Cr3+/Cr6+原位电化学氩化直馏汽油脱硫实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 车用汽油脱硫的必要性 |
1.2 车用汽油中的硫化物种类 |
1.3 车用汽油硫含量标准 |
1.4 车用汽油脱硫研究进展 |
1.4.1 加氢脱硫技术 |
1.4.2 萃取脱硫技术 |
1.4.3 吸附脱硫技术 |
1.4.4 烷基化脱硫技术 |
1.4.5 氧化脱硫技术 |
1.5 电化学脱硫 |
1.5.1 电化学的发展与应用 |
1.5.2 电化学脱硫技术 |
1.5.3 电化学还原脱硫研究进展 |
1.5.4 电化学氧化脱硫研究进展 |
1.6 论文研究目的及研究内容 |
1.6.1 研究目的 |
1.6.2 研究内容 |
1.6.3 本文创新点 |
第2章 阳极制备及催化性能研究 |
2.1 实验目的 |
2.2 实验药品及仪器 |
2.3 油品中硫含量测定 |
2.4 电极的制备过程 |
2.4.1 钛板的预处理 |
2.4.2 活性层的电沉积 |
2.5 电极电催化氧化脱硫性能研究 |
2.6 Cu-PbO_2/Ti电极的表征 |
2.6.1 XRD分析 |
2.6.2 SEM及EDS分析 |
2.7 本章小结 |
第3章 电化学氧化-蒸馏脱硫过程研究 |
3.1 实验目的 |
3.2 实验药品及仪器 |
3.3 油品中硫含量测定 |
3.4 实验方法 |
3.5 添加Cr~(3+)对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6 电化学氧化实验条件优化 |
3.6.1 电解质浓度对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6.2 电流对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6.3 电解温度对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6.4 搅拌速度对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6.5 V_((电解液))/V_((原料油))对电化学氧化脱硫的影响 |
3.6.6 电解时间对电化学氧化脱硫的影响 |
3.7 电解液的循环实验 |
3.8 电解液的适应性研究 |
3.9 本章小结 |
第4章 电化学氧化-蒸馏脱硫机理研究 |
4.1 实验目的 |
4.2 实验药品及仪器 |
4.3 分析方法 |
4.4 实验方法 |
4.5 结果与讨论 |
4.5.1 电解液的紫外可见光谱分析 |
4.5.2 模拟油的傅里叶红外光谱分析 |
4.5.3 模拟油的GC-MS分析 |
4.5.4 电化学氧化-蒸馏脱硫的反应机理及脱硫途径 |
4.6 本章小结 |
第5章 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的论文及学术成果 |
(8)电化学水处理体系在特定条件下对污染物的转化新机理(论文提纲范文)
作者简历 |
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究的背景和意义 |
1.2 电化学水处理研究进展 |
1.2.1 电化学水处理法的发展历程 |
1.2.2 电化学法的原理 |
1.2.3 电化学水处理体系存在的Eh、pH条件 |
1.2.4 电化学水处理在特定条件下对污染物的转化机理 |
1.2.5 存在的问题 |
1.3 本论文的研究内容与技术路线 |
第二章 铁电絮凝体系中性条件的羟自由基氧化机理 |
2.1 前言 |
2.2 实验材料和实验方法 |
2.2.1 实验材料 |
2.2.2 铁电絮凝体系溶解氧补给方式 |
2.2.3 自然富氧时能负担的临界铁阳极电流 |
2.2.4 Fe(Ⅱ)氧化及·OH 产生的批实验 |
2.2.5 苯甲酸的氧化降解 |
2.2.6 机理实验 |
2.2.7 化学分析 |
2.2.8 表征 |
2.2.9 动力学模型建立 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 不同电流条件下·OH的产生情况 |
2.3.2 不同电流条件下,铁电絮凝体系中的固体产物结构表征 |
2.3.3 产生·OH的机理研究 |
2.3.4 反应动力学模型 |
2.3.5 曝气促进·OH的产生 |
2.3.6 铁电絮凝体系对苯甲酸的氧化降解作用 |
2.4 本章小结 |
第三章 电化学体系碱性条件下阴极附近As(Ⅲ)的氧化机理 |
3.1 前言 |
3.2 实验材料和方法 |
3.2.1 实验材料 |
3.2.2 分离体系阴极室As(Ⅲ)的氧化 |
3.2.3 循环伏安测试 |
3.2.4 两电极动态反应柱中As(Ⅲ)的氧化 |
3.2.5 分析测试 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 静态分离体系阴极室中As(Ⅲ)的氧化 |
3.3.2 动态柱实验中As(Ⅲ)在阴极区的氧化 |
3.3.3 阴阳离子和腐殖酸对As(Ⅲ)氧化的影响 |
3.4 本章小结 |
第四章 电化学-Pd体系酸性条件下对Cr(Ⅵ)的还原机理 |
4.1 前言 |
4.2 实验材料和方法 |
4.2.1 实验材料 |
4.2.2 Cr(Ⅵ)还原研究 |
4.2.3动态反应柱实验 |
4.2.4 分析测试 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 电化学-Pd/Al_2O_3 体系中Cr(Ⅵ)的还原情况 |
4.3.2 鉴定还原Cr(Ⅵ)的活性物种 |
4.3.3 反应物浓度对Cr(Ⅵ)还原的影响 |
4.3.4 动力学分析 |
4.3.5 三电极动态反应柱发展局部酸性环境并对Cr(Ⅵ)的还原 |
4.4 本章小结 |
第五章 论文主要结论、创新点及展望 |
5.1 论文主要结论 |
5.2 论文创新点 |
5.3 展望 |
致谢 |
参考文献 |
(9)含Sb-SnO2中间层的钛基金属氧化物电极的结构与性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 电化学技术及其特点 |
1.2 电极材料的基本要求和分类 |
1.3 电极的电催化性能及其表征 |
1.3.1 电催化性能及其影响因素 |
1.3.2 电催化活性的表征及研究方法 |
1.4 金属氧化物电极开发及应用研究进展 |
1.4.1 贵金属氧化物电极 |
1.4.2 非贵金属氧化物电极 |
1.4.3 含中间层的多层金属氧化物电极 |
1.5 本文的研究内容及创新点 |
2 实验方法与技术 |
2.1 主要仪器及试剂 |
2.1.1 主要仪器 |
2.1.2 主要药品和试剂 |
2.2 Ti基Sb-SnO_2膜的制备 |
2.2.1 钛基体的预处理 |
2.2.2 前驱体的制备 |
2.2.3 Sb-SnO_2膜的制备 |
2.3 Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极的制备 |
2.3.1 热分解法 |
2.3.2 电沉积法 |
2.3.3 Pb/PbO_2电极的制备 |
2.4 Ti/Sb-SnO_2/MnO_x电极的制备 |
2.5 电极结构和性能的分析测定 |
2.5.1 电极表面形貌及结晶结构的测定 |
2.5.2 循环伏安曲线和极化曲线的测定 |
2.5.3 电化学交流阻抗的测定 |
2.5.4 电极寿命的测定 |
2.6 苯酚的电化学氧化降解 |
2.6.1 苯酚的电化学氧化降解 |
2.6.2 苯酚浓度的测定 |
2.6.3 COD的测定 |
2.6.4 苯酚电化学氧化过程的瞬时电流效率 |
2.7 Cr~(3+)的电化学氧化 |
2.7.1 Cr~(3+)的电化学氧化 |
2.7.2 Cr~(3+)浓度的分析测定 |
2.7.3 Cr~(3+)电化学氧化过程的瞬时电流效率 |
3 聚合物前驱体法制备的Ti/Sb-SnO_2的结构与性能 |
3.1 中间层材料的选择 |
3.2 Sb-SnO_2中间层的加入对金属氧化物电极性能的影响 |
3.3 聚合物前驱体法的原理 |
3.4 聚合物前驱体法制得的Sb掺杂SnO_2膜的结构 |
3.4.1 钛基体的微观结构 |
3.4.2 Sb掺杂的SnO_2粉末的组成及结构 |
3.4.3 聚合物前驱体法制备的Sb掺杂SnO_2膜的组成及结构 |
3.4.4 聚合物前驱体与小分子醇类前驱体所制备的Ti/Sb-SnO_2的微观结构比较 |
3.4.5 焙烧温度对Ti/Sb-SnO_2膜结构的影响 |
3.5 中间层的制备条件对多层金属氧化物电极性能的影响 |
3.5.1 前驱体溶剂对Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极性能的影响 |
3.5.2 焙烧温度及Sb含量对Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极性能的影响 |
3.6 制备条件对Ti/Sb-SnO_2电极性能的影响 |
3.6.1 前驱体溶剂对Ti/Sb-SnO_2电极电化学性能及电极寿命的影响 |
3.6.2 Sb含量对Ti/Sb-SnO_2电极电化学性能及电极寿命的影响 |
3.6.3 焙烧温度对Ti/Sb-SnO_2电极电化学性能及电极寿命的影响 |
3.7 本章结论 |
4 PbO_2活性层的制备及结构性能研究 |
4.1 热分解法制备的铅氧化物膜的结构分析 |
4.1.1 不同焙烧温度下铅氧化物膜的结构 |
4.1.2 热分解法制备的铅氧化物膜的结构变化 |
4.2 PbO_2的制备方法对Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极的结构和性能的影响 |
4.2.1 不同方法制备的PbO_2活性层的微观结构 |
4.2.2 极化曲线和电化学交流阻抗 |
4.2.3 电化学活性表面积 |
4.3 PbO_2阳极在硫酸介质的稳定性及失活行为 |
4.3.1 热分解法制备的Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极在硫酸介质中的稳定性及失活行为 |
4.3.2 电沉积法制备的Ti/Sb-SnO_2/PbO_2电极在硫酸介质中的稳定性及失活行为 |
4.4 本章结论 |
5 Ti/Sb-SnO_2/MnO_x电极的制备及性能研究 |
5.1 不同焙烧温度下Ti/Sb-SnO_2/MnO_x电极的结构和形貌 |
5.1.1 不同焙烧温度下电极的结晶结构 |
5.1.2 不同焙烧温度下电极的表面形貌 |
5.2 Ti/Sb-SnO_2/MnO_x电极的电化学性能 |
5.2.1 电极在硫酸介质中的极化曲线 |
5.2.2 循环伏安曲线及伏安电荷 |
5.3 焙烧温度对电极寿命的影响 |
5.4 本章结论 |
6 不同金属氧化物阳极上苯酚的电化学氧化降解 |
6.1 概述 |
6.2 有机物的电化学氧化降解机理 |
6.3 不同金属氧化物电极上苯酚的电化学氧化降解 |
6.3.1 苯酚在不同电极上的氧化降解速率 |
6.3.2 COD随电解时间的变化 |
6.3.3 不同电极上苯酚电化学氧化过程的电流效率 |
6.4 本章结论 |
7 不同金属氧化物阳极上Cr~(3+)的电化学氧化 |
7.1 概述 |
7.2 Cr~(3+)电化学氧化生成Cr_2O_7~2的反应历程及动力学 |
7.3 不同化学组成的金属氧化物电极上Cr~(3+)的电化学氧化 |
7.3.1 Cr~(3+)电化学氧化的反应速率 |
7.3.2 Cr~(3+)电化学氧化过程的电流效率 |
7.4 电极制备方法对Cr~(3+)电化学氧化过程的影响 |
7.4.1 电极制备方法对Cr~(3+)电化学氧化过程反应速率的影响 |
7.4.2 电极制备方法对Cr~(3+)电化学氧化过程电流效率的影响 |
7.5 本章结论 |
8 全文总结 |
参考文献 |
已发表论文及专利 |
致谢 |
(10)制备方法对二氧化铅电极结构及性能的影响(论文提纲范文)
中文摘要 |
英文摘要 |
1 绪论 |
1.1 电极材料的研究现状 |
1.1.1 电极材料的基本要求 |
1.1.2 常用的电极材料 |
1.2 金属氧化物电极的制备方法 |
1.3 二氧化铅电极的研究现状 |
1.4 Cr~(3+)的电化学氧化 |
1.5 本文的研究内容和意义 |
2 实验部分 |
2.1 仪器及试剂 |
2.1.1 主要仪器 |
2.1.2 主要试剂 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 电极的制备 |
2.2.2 Cr~(3+)的电化学氧化 |
2.3 电极性能表征 |
2.3.1 电极电化学性能的测定 |
2.3.2 电极快速寿命的测定 |
2.4 电极表面结构和形貌表征 |
2.5 Cr~(3+)浓度的测定 |
2.6 电流效率η的计算 |
3 不同方法制备的PbO_2电极的结构和形貌 |
3.1 电解法制备的Pb/PbO_2 电极的结构和形貌 |
3.2 电沉积法制备的钛基PbO_2 电极的结构和形貌 |
3.3 热分解法制备的钛基铅氧化物膜层的结构和形貌 |
3.4 小结 |
4 不同方法制备的PbO_2电极的电化学性能 |
4.1 不同方法制备的PbO_2 电极的电化学活性表面积 |
4.2 不同方法制备的PbO_2 电极的稳态极化曲线 |
4.3 不同方法制备的PbO_2 电极的循环伏安曲线 |
4.4 电极的稳定性及强化寿命研究 |
4.5 小结 |
5 以不同方法制备的PbO_2电极为阳极的Cr~(3+)电化学氧化 |
5.1 不同方法制备的PbO_2 电极在Cr~(3+)溶液中的电化学性能 |
5.2 Cr~(3+)在不同PbO_2 电极上电化学氧化的反应速率 |
5.3 Cr~(3+)在不同PbO_2 电极上电化学氧化的电流效率 |
5.4 小结 |
6 结论 |
7 参考文献 |
硕士期间发表的论文 |
致谢 |
四、Cr~(3+)电化学氧化过程的电流效率研究(论文参考文献)
- [1]网状钛基DSA电极构建及电催化降解苯酚性能与机制研究[D]. 黄琳琳. 哈尔滨工业大学, 2021(02)
- [2]氢氧化钠溶液中铬铁电合成铬酸钠的氧化过程及参数优化[D]. 韩平. 中国科学院大学(中国科学院青海盐湖研究所), 2020(04)
- [3]高性能Fe-Cr-Al合金阳极氧化膜的电化学制备及组织性能的研究[D]. 杨佳霖. 吉林大学, 2020(08)
- [4]光-电化学合成吡啶甲酸方法及机理研究[D]. 唐怡. 西南科技大学, 2020(08)
- [5]表面改性Si掺杂氧化钛纳米管光阳极的制备及光解水制氢性能研究[D]. 佀大伟. 上海交通大学, 2020(09)
- [6]铵碱体系中铬铁电氧化制备三氧化二铬的研究[D]. 田森. 中国科学院大学(中国科学院青海盐湖研究所), 2019(04)
- [7]Cr3+/Cr6+原位电化学氩化直馏汽油脱硫实验研究[D]. 焦爽. 西南石油大学, 2019(06)
- [8]电化学水处理体系在特定条件下对污染物的转化新机理[D]. 钱傲. 中国地质大学, 2019(01)
- [9]含Sb-SnO2中间层的钛基金属氧化物电极的结构与性能研究[D]. 王雅琼. 南京理工大学, 2009(01)
- [10]制备方法对二氧化铅电极结构及性能的影响[D]. 沙红霞. 扬州大学, 2008(03)